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复旦这篇JACS，仅有两位作者！

来源：时间：2024-05-27 09:52:35 浏览：940次

第一作者：Weijun Weng

通讯作者：郭佳教授

通讯单位：复旦大学

DOI: 10.1021/jacs.4c01097.

研究背景

二维（2D）材料的堆叠受到热力学的驱动，对电子性能产生了深远的影响。对比无机2D材料，通过自下而上的合成路线精确控制有机2D聚合物的堆叠顺序非常具有挑战性。其中，二维共价有机骨架（2D COFs）有望定制有序层状结构，其具有特定多边形的周期性原子骨架可以在分子构型和层间力方面进行预先设计。理想2D COFs的重叠排列（AA）堆叠在中间层内一个原子在另一个原子的顶部，因此叠加排列利用了2D材料在电子特性上的优势，但它们仅限于少数例子，并且在合成方面仍然存在巨大的挑战。基于此，复旦大学郭佳教授等人报道了利用手性诱导转氨化策略，在基底上制备了一种平行的AA-堆叠 2D COFs薄膜。

文章要点

1、在手性介质的诱导下，环己烷1, 3, 5-三酮周围的烯胺键的取向是排他性的。因此，扩展的骨架演变成一个指定的对映体具有相同的空间构象。手性骨架的堆叠倾向于平行取向，有利于多晶COFs中原子的堆叠排列。

2、此外，作者还研究了光电催化性能，以证明平行AA堆叠结构的优越性。基于手性COF薄膜的光电阴极光电流密度高达38 μA/cm²（0.25 V vs RHE），远优于非手性类似物。对光电催化结构-活性关系的系统研究表明，平行AA堆叠在激子解离和电荷转移中起着至关重要的作用。本工作开辟了一条新途径，通过手性纳米结构来精确调节AA堆叠序列，以提高2D COFs的光电性能。

图文展示

图1.镜像模型(I)和(II)的示意图，(I)的平行AA-堆叠，(I)/(II)的反平行AA-堆叠

图2.以FTO为底物手性诱导制备各种Tp-COF薄膜

图3. TpHy、TpTAP、TpPa和TpBD不同Tp-CCOFs的CD谱图

图4. AA-堆叠三-臂-接枝Tp模型和单六边形的CD模拟光谱，以及S2态下TpHy(Δ)六边形分子结构

图5. Tp(Δ)-CCOFs的能级图和不同Tp(Δ)基CCOF的光电流响应

图6. 基于FTO衬底TpPa(Δ)-CCOF薄膜的GIWAXS投影图、SEM图与性能

图7. TpPa-COF模型在不同堆叠顺序下的电子空穴分布、垂直方向投影、能带结构和密度状态图

图8. AM1.5G辐照下不同COF基光电阴极的光电性能

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