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湖南大学，王双印团队最新Angew！

来源：时间：2024-05-27 09:46:30 浏览：1208次

第一作者：Liyuan Gong、Xiaorong Zhu、Ta Thi Thuy Nga

通讯作者：王双印教授、陶李助理教授

通讯单位：湖南大学

DOI: https://doi.org/10.1002/anie.202404713.

研究背景

甲醇氧化反应（MOR）是甲醇燃料电池或制氢的瓶颈反应。虽然甲醇氧化为CO₂的理论平衡电位接近氢氧化的平衡电位，但多步反应途径阻碍了MOR的动力学。通常，MOR高度依赖于酸性电解质中珍贵的Pt-基催化剂，而Pd-基催化剂仅在碱性电解质中表现出MOR活性。同时，反应动力学迟缓和反应中间体中毒严重导致反应活性不理想。MOR在实现可持续能源经济中发挥着核心作用，但由于多电子转移过程伴随着大量连续中间体，反应动力学缓慢，限制了甲醇氧化的可持续能源经济。基于此，湖南大学王双印教授和陶李助理教授等人报道了一种原子分散的铱（Ir）锚定在多孔碳催化剂（Ir-C SACs）上作为MOR催化剂。

文章要点

1、在高温聚合物电解质膜电解槽（HT-PEME）中，作者利用单Ir原子催化剂在超低电位（< 0.1 V）下，促进热电化学一体化，催化了高效的级联甲醇氧化反应（MOR）。在高温下，具有较高甲醇亲和力的缺电子Ir位点在电压作用下自发催化CH₃OH脱氢生成CO，生成的CO和H₂被电化学氧化为CO₂和质子。在没有电压的情况下，甲醇不能发生热分解，证实了甲醇氧化过程中热电化学一体化耦合的必要性。

2、在HT-PEME中，160 ℃下甲醇热分解为CO和H₂，生成的CO和H₂随后被电化学氧化。Ir-C SACs表现出优异的催化性能，在0.4 V下质量活性高达1.8 A mg_Ir^-¹，并且通过耦合析氢反应（HER）作为正极，可以实现约18 mol H₂ h^-1 g_Ir^-1的析氢速率，两者都优于制备的Ir纳米颗粒（Ir-C NP）和商用Pt/C催化剂。同时，热学和电化学的结合使该系统具有高效的甲醇转化和低能耗。本研究还证明了单原子催化剂的电化学MOR活性，以一体化的理念拓宽了可再生能源装置和催化剂的设计。