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江海龙团队JACS.：自底向上策略，增强NC的催化活性！

来源：时间：2024-04-01 14:16:58 浏览：1003次

第一作者：Qing You、He Wang、Yan Zhao、Wentao Fan

通讯作者：江海龙教授、伍志鲲研究员

通讯单位：中国科学技术大学、中国科学院合肥物质科学研究院

DOI: 10.1021/jacs.3c13635.

【研究背景】

近年来，金属纳米团簇（NCs，超小金属纳米颗粒）引起了越来越多的关注，部分原因是它们具有原子精度的可调性。金属原子掺杂被广泛应用于调整NCs的理化性质，并使其组成（结构）−性质相关联。然而，表面非金属原子的引入，如单个非金属原子的掺杂、替换或添加，由于控制困难，具有挑战性，且很少有报道。基于此，中国科学技术大学江海龙教授等人开发了一种方法，实现了NC表面单非金属原子掺杂、置换和添加，成功合成并精确表征了三种新的NCs：Au38I、Au38S和Au38IS。Au38I和Au38S拥有略有不同的原子结构但相似2H晶体排列，而Au38和Au38S拥有相似的原子结构但不同的晶体排列，表明I和S原子影响不同的原子和晶体结构，没有同步改变。Au38S和Au38IS的吸收谱几乎相同，但Au38I的吸收谱略有变化，说明金属NCs的紫外光谱与其结构相关。

【文章要点】

1、作者首次开发了一种方法，实现了超微金属纳米颗粒（金属纳米团簇NCs）连续掺杂、置换和添加，成功合成并表征三种新型bcc型金属纳米颗粒Au38I(S-Adm)19, Au38S(S-Adm)20, and Au38IS(S-Adm)19 (S-Adm:1-金刚硫酸酯）。

2、研究发现，NCs表面裁剪和MOF官能团修饰有效地影响金属NC的催化活性，为MOFs涂层后金属NCs的性能提供了新的途径。表面MOF作为囊-壳层保护NC，增强其水溶性，对水相的催化作用具有重要意义。本工作对结构（组成）和性质裁剪具有重要意义，为金属NC的结构（组成）-性质相关性提供了见解，有望促进相关领域的研究。

【图文展示】

图1.Au₃₈I、Au₃₈S、Au₃₈IS的合成和晶体学排列

图2.三种Au₃₈NCs的Au₃₀和Au₂₉核

图3.三种Au₃₈NC的吸收光谱和PL光谱

图4.Au₃₈@UiO-66-X（X = F₄、H、COOH和 NH₂）的合成与结构表征

图5.Au₃₈@UiO-66-X（X = F₄、H、COOH和 NH₂）的催化性能

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