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文库百科北大深研院，重磅JACS！
来源： 时间：2024-03-15 11:16:45 浏览：1415次
第一作者：杨欣哲
通讯作者：潘锋教授、郑世胜博士
通讯单位：北京大学深圳研究生院
DOI: 10.1021/jacs.3c13602.
电化学CO2还原反应（CO2RR）是闭合碳循环和储存可再生能源发电的有效方法，其中C2产品因其高经济价值受到关注。铜（Cu）是唯一能将CO2电化学还原为多碳产物的过渡金属，但产物选择性较低。为提高Cu上C-C耦合生成C2产物的效率，研究者通过掺杂、合金化和形貌优化等手段进行催化剂的化学改性。近年来，溶液侧管理因易操作和普遍适用于不同电极材料而备受关注，特别是界面水分子在电化学CO2还原中的多样作用，对C2选择性至关重要。调节双电层（EDL）的结构，特别是界面水和阳离子类型，是促进C-C耦合的有效策略，但原子层面的机理分析远远落后于实验观察。基于此，北京大学深圳研究生院潘锋教授课题组使用ab initio分子动力学 (AIMD) 模拟，研究了界面水和碱金属阳离子对Cu(100)电极/电解质界面C-C耦合的综合影响。
1、通过AIMD观察到界面水对含碳中间体的氢键稳定作用与相应的C-C耦合自由能减轻之间存在线性相关性。较大的阳离子可以与*OCCO配位，部分取代水的氢键稳定作用。较大的阳离子与*CO + *CO配位后，可以排斥周围的水分子，从而形成局部疏水环境，而*CO + *CO构型缺乏氢键。这有效地降低了*CO向C1途径质子化的风险，这是较大阳离子促进C-C偶联的主要因素。
2、在原子水平上综合考虑阳离子-水-吸附物相互作用，作者提出了一种理解阳离子促进效应的新机制，为调整双电层结构的阳离子提供有用的见解，有助于提高CO2RR对多碳产品的活性和选择性。
图1. 真空和溶剂环境中的C-C耦合
图2. C-C偶联反应中的溶剂化效应
图3. 阳离子对CO二聚步骤的影响
图4. Li++e-和K++e-模型中界面水*CO质子化的统计分析
图5.界面水分子和阳离子组合作用阐明了阳离子依赖性C2选择
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