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纳米材料界的“神雕侠侣”！段镶锋与黄昱夫妇最新EES

来源：时间：2024-03-04 11:25:36 浏览：848次

第一作者：Xiaoyang Fu

通讯作者：段镶锋教授、黄昱教授、Philippe Sautet教授

通讯单位：美国加州大学洛杉矶分校

DOI: 10.1039/d3ee02981f.

研究背景

利用肼氧化反应（HzOR）取代传统电解过程中缓慢的析氧反应（OER），极大降低了绿色制氢所需的电压和能耗，同时有助于去除工业废水中的有害致癌物。其中，钌（Ru）基电催化剂对HzOR反应很有效，并且对肼电氧化的过电位最低。理论和实验研究表明，Ru表面可能会促进N-N键的不良断裂，导致氨作为潜在的副产物，不完全氧化肼不仅有害，而且降低了其利用效率。研究发现，Ag可以显著增加N-N键断裂的自由能垒，防止氨副产物的形成，但是Ag不利于N-H键的断裂，不适合电催化HzOR。肼辅助水电解为低压制取H₂提供了一条有吸引力的途径，同时减少了有害的肼环境污染物。基于此，加州大学洛杉矶分校段镶锋教授和黄昱教授联合Philippe Sautet教授等人报道了一种Ru修饰银纳米颗粒（Ag NPs）的合成策略，即Ru@Ag NPs，其中Ag-Ru界面作为肼氧化反应（HzOR）和析氢反应（HER）的高效双功能电催化剂。

文章要点

1、测试发现，Ru@Ag NPs电催化剂具有较低的过电位、较高的质量活性（MA）和高选择性的肼氧化成N₂等性能。密度泛函理论（DFT）计算表明，Ag-Ru界面具有更高的N-N键劈裂势垒和更容易的N₂脱附，有助于电催化活性和选择性。同时，由于更有利的氢脱附，也观察到改善的HER性能。

2、通过使用Ru@Ag NPs作为HzOR和HER的电催化剂，肼辅助水电解槽在16 mV的超低电压下具有100 mA cm^-2的电流密度，在0.45 V的电压下具有983±30 mA cm^-2的电流密度，并且没有任何IR补偿。此外，时间电位测定（CP）证实，其在110 h内的稳定运行。

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