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南开陈军院士团队，最新JACS！

来源：时间：2024-03-04 11:16:20 浏览：941次

第一作者：Qiu Zhang、Xiaomeng Liu和Yong Lu

通讯作者：陈军院士

通讯单位：南开大学

DOI: https://doi.org/10.1021/jacs.3c13963.

研究背景

锂离子电池（LIBs）具有高能量密度和长循环寿命的特点，在便携式电子设备和电动汽车中得到了广泛的应用。然而，Li资源短缺、成本高、生产环境恶劣、有机电解质易燃性和安全性等问题，不可避免地制约了LIBs在大规模储能领域的应用。基于水系电解质的电池具有安全、环保、组装环境要求低的优点，被认为是大规模储能系统的有希望的候选者。因此，开发高性能水性电池具有重要意义。可再充电水系电池具有安全性高、成本低的优点，是大规模储能的潜在系统。然而，开发具有高可持续性、可负担性和可逆性的水电池是迫切而具有挑战性的。基于此，南开大学陈军院士等人报道了一种两性羟基乙酸铝（AlAc(OH)₂）电解质，它具有H⁺和OH^-双极性电离的能力，有利于在蒽醌（AQ）负极和氢氧化镍（Ni(OH)₂）正极进行氧化还原反应。

文章要点

1、通过结合从头计算分子动力学（AIMD）和密度泛函理论（DFT）计算、NMR、XRD和拉曼光谱证实，AlAc(OH)₂(H₂O)₃溶剂化结构的双极性电离能力来源于Al³⁺和OH^-的强极化能力。解离常数为5.0/3.0的H⁺/OH^-的解离能力强于水（14.0），促进了电极同时稳定的氧化还原反应。具体而言，H⁺的吸收阻止了AQ阳极形成离子键，抑制了电极的溶解，而OH^-为Ni(OH)₂正极的稳定转化反应提供了局部碱性环境。

2、此外，设计的AQ||Ni(OH)₂电池的AQ负极在300次循环后的放电容量为243.9 mAh g^-1，具有高可逆性，容量保持率为78.2%。同时，作者还组装了放电容量为0.90 Ah的袋式电池，基于电池的总质量，其能量密度为44.7 Wh kg^-1。本工作极大拓宽了水系电池的种类，代表了双极电解质的设计理念以及与H⁺和OH^-的不同电化学反应。

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