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清华王训教授团队，最新JACS！

来源：时间：2024-01-09 13:46:21 浏览：1189次

第一作者：Zhong Li

通讯作者：王训、刘清达、匙文雄

通讯单位：清华大学、天津理工大学

DOI: 10.1021/jacs.3c09752.

【研究背景】

单原子催化剂（SACs）因其优异的催化性能和高原子利用率而受到广泛关注。由于不饱和配位，支撑在表面上的单原子通常对热力学不利，表现出有浸出或聚集的高倾向。聚氧金属酸酯（POM）团簇具有原子精度高、尺寸均匀、稳定性高和电子缓冲特性等特点。然而，所报道的POM-SAC催化剂大多是形态不规则的大块材料。为开发高性能的POM-SACs，对孤立金属位点的组装和结构进行精确控制是必要的，因为这直接与它们的反应模式有关。基于此，清华大学王训教授等人由空隙POM团簇（PW11和P2W17团簇）构建了具有原子精确结构、均匀直径和单簇壁厚的基于簇的单壁纳米管（POMSWNTs）。

【文章要点】

1、分子动力学（MD）模拟证实，POM单壁碳纳米管的稳定性，孤立的金属中心被准确地并入PW₁₁单壁碳纳米管和P₂W₁₇单壁碳纳米管支架中。所得到的MPW₁₁单壁碳纳米管和MP₂W₁₇单壁碳纳米管的结构已建立起来（M=Cu、Pt）。此外，在二甲基苯基硅烷的醇解过程中，PtP₂W₁₇-SWNT的周转频率比PtP₂W₁₇簇单位高20倍，比Pt纳米颗粒高140倍。

2、理论研究表明，将一个Pt原子加入到P₂W₁₇载体中，可诱导它们之间发生直接的电子转移，结合纳米封闭环境，提高了PtP₂W₁₇单壁碳纳米管的催化活性。本工作表明了利用亚纳米POM团簇组装单壁团簇纳米管的可行性，为制备具有精确结构的加载SACs的单壁团簇纳米管提供了一种策略，突出了它们制备具有精确结构的优越SACs的潜力。