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    支春义团队Nature子刊：酸性硝酸盐制氨新进展！
    来源： 时间：2023-12-20 13:50:32 浏览：1258次



     

    第一作者：Rong Zhang

    通讯作者：支春义教授、郭瑛助理教授、彭超副研究员

    通讯单位：香港城市大学、深圳大学、中国科学院深圳先进技术研究院

    DOI:10.1038/s41467-023-43897-6

    【研究背景】

    目前，大多数研究工作集中于碱性/中性介质下氨合成的电化学硝酸盐还原反应，而酸性条件下电化学还原硝酸盐制取氨的研究报道较少。基于此，香港城市大学支春义教授等人报道了本质上加氢进化活性较差的二氧化钛纳米片（TiO2 NS）在酸性条件下选择性和快速将硝酸盐还原为氨的潜力。基于FePc/TiO2正极的碱性-酸性混合Zn-NO3-电池（AAHZNB）具有高达1.99 V的高开路电压（OCV）和91.4 mW cm-2的高功率密度，可用于供电和NH3的合成，和高效的环境硫回收。

    【文章要点】

    1、作者报道了酞菁铁/TiO2（FePc/TiO2）在酸性（pH=1）条件下作为高效NO3-RR催化剂具有稳定性和活性，NH3产率达到了17.4 mg h-1 cm-2，NH3的法拉第效率（FE）为90.6%。FePc/TiO2具有较差的HER活性和较强的NO3-吸附能力，对NH3具有选择性的NO3-RR。

    2、结合原位傅里叶变换红外光谱（FTIR）和密度泛函理论（DFT）计算证实，FePc/TiO2上以*NO→*NOH为定速步骤的反应途径。此外，在N2H4-NO3-燃料电池中，可以用肼（N2H4）代替AAHZNB中的Zn负极，以额外去除N2H4污染物。本工作证明了酸性硝酸盐还原对氨电合成的潜力，并拓宽了能量转换领域。

    【图文展示】

     

    图1.酸性介质可使TiO2的NO3−RR具有更高的动力学特性

     

    图2. TiO2和FePc/TiO2的表征和电催化NO3−RR性能

     

    图3. NO3−RR电解过程中FePc/TiO2的分析

     

    图4.TiO2和FePc/TiO2上的NO3−RR反应途径的DFT计算

     

    图5.高压Zn-NO3−电池，使硝酸盐同时转换为氨和供电



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    全部 3小时前 四川
    文字是人类用符号记录表达信息以传之久远的方式和工具。现代文字大多是记录语言的工具。人类往往先有口头的语言后产生书面文字，很多小语种，有语言但没有文字。文字的不同体现了国家和民族的书面表达的方式和思维不同。文字使人类进入有历史记录的文明社会。
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