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    郑耿锋&徐昕&况敏JACS.：Cu9Ga4高效催化CO2制C2！
    来源： 时间：2023-12-11 10:13:44 浏览：1372次

    第一作者：Shuai Yan、Zheng Chen

    通讯作者：郑耿锋教授、徐昕教授、况敏研究员

    通讯单位：复旦大学、东华大学

    DOI：10.1021/jacs.3c10202.



    研究背景



    在铜（Cu）基催化剂上，二氧化碳（CO2）电化学转化为多碳（C2）产物受到吸附CO（*CO）中间体的表面覆盖和随后的C-C偶联的强烈影响。然而，*CO覆盖范围的增加会导致强烈的*CO排斥和C-C耦合效率的降低，导致CO2到C2的活性和选择性差，特别是在安培级电解电流密度下。基于此，复旦大学郑耿锋教授和徐昕教授、东华大学况敏研究员等人开发了一种原子有序的金属间Cu9Ga4催化剂，包含Cu(100)的方形结构单元，延长Cu-Cu距离，其中Cu原子由低*CO或*H结合亲和力的惰性Ga原子间隔。与Cu(100)或(111)表面相比，方形的Cu排列可提高*CO的覆盖范围和更有效的C-C偶联，而Ga原子可以减少*CO的排斥力并抑制HER副反应。



    文章要点



    1、作者开发了一种原子有序的金属间Cu9Ga4催化剂，包含Cu(100)的方形结构单元，延长Cu-Cu距离，其中Cu原子由低*CO或*H结合亲和力的惰性Ga原子间隔。方形的Cu排列可提高*CO的覆盖范围和更有效的C-C偶联，而Ga原子可以减少*CO的排斥力，并抑制HER副反应。

    2、所制备的Cu9Ga4电催化剂具有优异的CO2到C2高转换性能，峰值jC2为1207 mA cm-2，FEC2高达71%，甚至电解功率约200 W。本工作表明，合理设计和开发独特的催化位点，以促进关键的形成和反应途径，从而有利于CO2在工业相关性能上转化为高附加值的化学品。



    图文展示



     

    图1.*CO对Cu和Cu9Ga4金属间化合物的斥力示意图

     图2.结构特征

     图3.电子的和精细的结构特征

     图4.机理研究

     图5.CO2电还原性能

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    全部 3小时前 四川
    文字是人类用符号记录表达信息以传之久远的方式和工具。现代文字大多是记录语言的工具。人类往往先有口头的语言后产生书面文字，很多小语种，有语言但没有文字。文字的不同体现了国家和民族的书面表达的方式和思维不同。文字使人类进入有历史记录的文明社会。
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