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华科夏宝玉等Angew.丨串联电热催化系统助力CO2R！

来源：时间：2023-12-11 09:51:02 浏览：1118次

第一作者：Guoliang Mei

通讯作者：夏宝玉教授、游波教授、唐从辉博士、孙宇杰教授

通讯单位：华中科技大学、美国辛辛那提大学

DOI: 10.1002/ange.202314708

研究背景

直接将二氧化碳（CO₂）电还原为有价值的化学物质对碳中和至关重要，但其主要产物仅限于简单的C₁/C₂化合物，而传统上，阳极氧的副产物不被利用。基于此，华中科技大学夏宝玉教授、游波教授、唐从辉博士和美国辛辛那提大学孙宇杰教授等人成功研发了一种串联电热催化系统，将CO₂电催化还原与热催化氧化氨基碳糖化结合，以产生各种增值酰胺。制备的六甲基四胺（HMT）掺入Ag和氢氧化镍碳酸盐电催化剂，可以高效共生产CO和O₂，法拉得效率（FE）分别为99.3%和100%。

文章要点

1、作者证明了一种串联电热催化系统，将电催化CO₂还原与热催化氧化氨基碳糖化结合，以产生各种增值酰胺。需注意，CO₂在水中电还原产生的CO和O₂都被用来促进随后的氧化氨基碳糖化。在CO₂R电解槽中，采用MEA电池内的六甲基四胺（HMT）功能化银阴极（Ag-HMT）和碳酸氢氧化镍阳极（Ni-HC）驱动CO和O₂的高效共产，法拉第效率分别为99.3%和100%。

2、结合实验和密度泛函理论（DFT）计算研究，作者阐明了HMT在CO选择性生产中的有益作用。在热催化反应器中，Pd（II）催化的芳基硼酸、胺和CO之间的氧化氨基碳糖化反应产生各种酰胺（10种类型），产率超过81%。本工作证明了串联电热催化策略在具有经济吸引力的二氧化碳转化和酰胺合成方面的有效性，为探索二氧化碳潜力的充分利用提供了一条新的途径，并为合成有价值的有机酰胺提供了一个可持续和经济有效的策略。

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