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    Edward H. Sargent院士团队丨最新Nature Nanotechnology!
    来源: 时间:2023-12-05 17:20:05 浏览:1025次

    第一作者:Yuanjun Chen、Xiao-Yan Li、Zhu Chen

    通讯作者:Edward H. Sargent院士

    通讯单位:加拿大多伦多大学

    DOI: https://doi.org/10.1038/s41565-023-01543-8



    研究背景




    在酸性条件下,二氧化碳(CO2)的电化学还原可以实现高的单次碳效率。然而,竞争性的析氢反应(HER)降低了电化学还原CO2的选择性,而在电化学还原过程中CO的形成及其随后的偶联对于形成多碳(C2+)产物都必不可少。由于这两种反应都依赖于不同的催化剂性质,使得在单一催化剂中很难实现。基于此,加拿大多伦多大学Edward H. Sargent院士等人报道了将CO2转化为C2+反应解耦为两个步骤,即CO2转化为CO和CO转化为C2+,通过部署两个不同的催化剂层串联操作来实现所需的转化。



    文章要点




    1、第一种催化剂是原子分散的酞菁钴(CoPc),其以高选择性将CO2还原为CO。该工艺增加了局部CO的可用性,增强了在第二层催化剂上实现的C-C耦合步骤,第二层催化剂是具有Cu-离子界面的Cu纳米催化剂。

    2、测试发现,优化后的串联电极在电流密度为800 mA cm-2下,在25 °C条件下达到61%的C2H4法拉第效率(FE)和82%的C2+ FE。此外,在电流密度为800 mA cm-2和2 ml min-1的CO2流速下,系统的单次碳效率为90±3%,C2H4 的FE为55±3%,总C2+ 的FE为76±2%。



    图文展示




     

    图1.串联催化酸性CO2RR的空间解耦策略

     

    图2. CoPc@HC的合成示意图与结构分析

     

    图3.酸性CO2RR性能

     

    图4. DFT计算和原位拉曼光谱测量

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    12条评论
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    全部 3小时前 四川
    文字是人类用符号记录表达信息以传之久远的方式和工具。现代文字大多是记录语言的工具。人类往往先有口头的语言后产生书面文字,很多小语种,有语言但没有文字。文字的不同体现了国家和民族的书面表达的方式和思维不同。文字使人类进入有历史记录的文明社会。
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