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Nature子刊丨于一夫&鲁启鹏：低浓度硝酸盐制氨！

来源：时间：2023-11-27 10:03:06 浏览：2285次

第一作者：Yanmei Huang、Caihong He

通讯作者：于一夫教授、鲁启鹏教授

通讯单位：天津大学、北京科技大学

DOI: https://doi.org/10.1038/s41467-023-43179-1

研究背景

氮肥的过度使用和污水排放导致硝酸盐离子过量，严重扰乱了自然氮循环。可再生能源驱动的电催化硝酸盐（NO₃⁻）还原制氨（NRA）利用水作为氢源和绿色电子作为还原剂，具有广阔的应用前景。研究人员开发了多种策略，大多数催化剂在高浓度（＞100 mM）硝酸盐还原中表现出较高的法拉第效率（FE）和氨收率。然而，低浓度硝酸盐（≤10 mM）的高效电还原还是一个重大挑战，主要原因是硝酸盐离子在工作电极附近的迁移受到限制，并且存在竞争性析氢反应（HER）。因此，开发一种突破阴极表面传质限制、延缓竞争性反应的替代策略，对于实现低浓度硝酸盐高效电还原制氨具有重要意义，对NRA的实际应用至关重要。基于此，天津大学于一夫教授和北京科技大学鲁启鹏教授等人报道了利用脉冲电位（pulsed potential）的方法来克服这些问题。

文章要点

1、本文中，作者选择了碳负载的RuIn₃金属间化合物（RuIn₃/C）作为脉冲电还原低浓度硝酸盐（≤10 Mm）制氨的模型催化剂。在脉冲条件下，在RuIn₃/C上获得了较高的氨法拉第效率（FE=97.6%）和产率（2.7 mmol⁻¹ h⁻¹ mg_Ru⁻¹），超过了在恒电位条件下获得的FE和产率（FE=65.8%，产率为1.0 mmol⁻¹ h⁻¹ mg_Ru⁻¹）。

2、原位拉曼光谱、原位衰减全反射傅立叶变换红外光谱（ATR-FTIR）、在线差分电化学质谱（DEMS）和有限元分析（FEA）的综合结果表明，正电位的周期性出现可以显著提高工作电极附近NO₃⁻离子的浓度，优化关键中间体*NO的吸附构型;协同促进低浓度硝酸盐还原为氨。

图文展示

图1. RuIn₃/C的表征

图2. RuIn₃/C的脉冲NRA性能

图3.活性物种分析和DFT计算

图4.脉冲NRA过程的动力学分析

图5.脉冲NRA过程中的反应途径分析

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