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Nature子刊丨李亚栋院士&肖海&钱杰书等碳缺陷工程提高类Fenton活性最新成果！

来源：时间：2023-11-27 09:52:02 浏览：1413次

第一作者：Shengjie Wei、Yibing Sun、Yun-Ze Qiu、Ang Li

通讯作者：李亚栋院士、肖海副教授、钱杰书教授、Ching-Yu Chiang

通讯单位：清华大学、南京理工大学、台湾国家同步辐射研究中心

DOI: https://doi.org/10.1038/s41467-023-43179-1

研究背景

金属隔离单原子位点（ISAS）催化剂具有最高的原子利用率，在多相催化中表现出良好的催化性能。其中，金属有机骨架（MOFs）材料衍生而来的金属ISAS锚定在碳基基底上，由于碳基材料具有导电性好、成本低、易于合成等优点，在电催化、光催化、热催化等领域得到了广泛的应用。目前，金属ISAS催化剂提高催化活性的碳缺陷工程主要集中在电催化方面。因此，合理设计金属ISAS催化剂的碳缺陷工程，拓展催化新领域，提高催化活性，揭示碳缺陷与催化活性的关系具有重要意义。然而，如何巧妙地设计出简单且稳定的碳缺陷工程，并揭示催化过程中的结构-效率关系是一个挑战。基于此，清华大学李亚栋院士和肖海副教授、南京理工大学钱杰书教授和中国台湾国家同步辐射研究中心Ching-Yu Chiang等人报道了一种简单的自碳热还原策略，在ZnO-碳纳米反应器中设计了单个Fe-N₄位点的碳缺陷工程，作为高效的类-Fenton催化剂以降解苯酚。

文章要点

1、结合实验结果和密度泛函理论（DFT）计算，发现碳空位很容易在单个Fe-N₄位点附近构建，促进了C-O键的形成，降低了催化过程中速率决定步骤的能垒。结果表明，具有丰富碳空位的Fe-NCv-900与无丰富碳空位的Fe-NC-900相比，具有丰富碳空位的Fe-NCv-900对苯酚的降解效率提高了13.5倍。

2、此外，Fe-NCv-900具有较高的活性（5 min内苯酚去除率达97%）、良好的可回收性和较宽的pH适应性（3-9）。本工作是通过碳缺陷工程提高金属ISAS类-Fenton活性的理性尝试，阐明了类-Fenton反应中碳缺陷与催化活性的关系，对提高水修复中有机污染物的降解效率至关重要。这种简单、廉价、强大的自碳热还原策略有望为开发其他合理的碳缺陷工程合成方法提供进一步的研究，而原位EXAFS、原位ETEM等表征技术的结合，为直接观察催化剂的结构演变和揭示催化过程中的构效关系提供了强有力的支持。

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