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    历经483天审稿！只为客观地揭示SiOx负极SEI老化机制
    来源： 时间：2023-10-30 09:29:31 浏览：1152次

    第一作者：Guoyu Qian、Yiwei Li

    通讯作者：杨卢奕副研究员、潘锋教授

    通讯单位：北京大学深圳研究院

    DOI: 10.1038/s41467-023-41867-6


    研究背景

    氧化硅（SiOx，0<x<2）是一种理想的石墨负极材料替代品，但SiOx负极快速的容量衰减却极大地限制了其发展。对于Si/SiOx负极，固体电解质界面（SEI）老化是最关键但很少有人研究的问题。基于此，北京大学深圳研究院杨卢奕副研究员、潘锋教授等人报道了利用三维聚焦离子束扫描电子显微镜（FIB-SEM）层析成像，揭示了SiOx上SEI生长和老化的演化机制。研究结果表明，SiOx上的SEI是非均质结构，SEI的内层疏松而外层致密，推翻了SEI是均质结构的普遍观点。此外，结合纳米探针技术和电子能量损失谱（EELS），还发现电极中导电剂可能会嵌入SEI内，从而赋予SEI一定的导电能力，与普遍认为SEI是电子绝缘的观点相矛盾。该工作为理解SiOx负极SEI老化提供了全新的理解，可能会在未来激发可行的改进策略。


    文章要点

    1、采用三维FIB-SEM层析成像，直观且客观地揭示SiOx上SEI生长和老化的演化的秘密。SEI在SiOx表面生长是不致密的，并且会在充电时与SiOx内核部分剥离。伴随着SiOx重复的膨胀收缩，后生成的SEI会不断挤压初始生成的SEI，最终导致“内层疏松而外层致密”的非均质结构。

    2、由于SEI在老化过程中会裹挟导电剂颗粒，放任SEI自由生长会削弱电极中由导电剂构建的电子传输网络，从而导致SiOx容量快速衰减。此外，采用概念验证策略证明压缩SEI自由生长空间，即在电极表面施加石墨层，可有效提高SiOx电极的循环稳定性。


    图文展示

     

    图1. SiOx负极循环过程中SEI生长过程

     

    图2.不同电化学状态下SiOx粒子及其SEI的三维重构

     

    图3. SiOx颗粒上SEI老化过程示意图

     

    图4. SEI区域的电子导电性和导电成分分布

     

    图5. 体积限制策略提高SiOx负极循环稳定性

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    全部 3小时前 四川
    文字是人类用符号记录表达信息以传之久远的方式和工具。现代文字大多是记录语言的工具。人类往往先有口头的语言后产生书面文字，很多小语种，有语言但没有文字。文字的不同体现了国家和民族的书面表达的方式和思维不同。文字使人类进入有历史记录的文明社会。
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