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    继Nature Catalysis之后，两院士再度联手发ACS Energy Lett.！
    来源： 时间：2023-10-23 16:02:40 浏览：1129次


    第一作者：Cong Tian、Xiao-Yan Li和Vivian E. Nelson

    通讯作者：David Sinton院士和Edward H. Sargent院士

    通讯单位：加拿大多伦多大学

    DOI: 10.1021/acsenergylett.3c01327



    前言介绍



    2023年8月21日，加拿大多伦多大学David Sinton院士和Edward H. Sargent院士团队在Nat. Catal.上发表了关于阳离子基团（CG）功能化的铜催化剂助力CO2R的最新成果，即“Cationic-group-functionalized electrocatalysts enable stable acidic CO2 electrolysis”。



    研究背景



    工业水分解将阴极析氢和阳极析氧反应（OER）结合在一起，后者产生低价值的氧作为氧化产物。在工业级电流密度下，利用乙醇阳极电合成醋酸取代OER可能是提高绿色制氢经济效率的一条途径。基于此，多伦多大学Edward H. Sargent院士和David Sinton院士等人报道了将乙醇选择性氧化为乙酸分为两个机理不同的转化：首先是乙醇氧化，然后是*OH的产生。



    文章要点



    1、密度泛函理论（DFT）研究表明，乙醇氧化产生的醛衍生中间体CH3CO*和水解离产生的*OH自由基都是乙酸电生成过程中所必需的。同时，原位傅里叶变换红外光谱（FTIR）在阳极表面识别相应的醛中间体。

    2、基于这些发现，作者开发了一种富含空位的IrRuOx催化剂，并以30 mmol/cm2/h的生成速率和3 A/cm2的局部电流密度实现了乙醇到乙酸的选择性电转化，比之前的最高活性报告高了10倍。



    图文展示



    图1.乙醇阳极氧化生成乙酸

    图2.电催化乙酸生产的机理

     

    图3.电化学性能

    图4.评估乙酸生产性能

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    12条评论
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    全部 3小时前 四川
    文字是人类用符号记录表达信息以传之久远的方式和工具。现代文字大多是记录语言的工具。人类往往先有口头的语言后产生书面文字，很多小语种，有语言但没有文字。文字的不同体现了国家和民族的书面表达的方式和思维不同。文字使人类进入有历史记录的文明社会。
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