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    精巧设计双层壳，操纵单原子催化！楼雄文又一篇Angew.！
    来源： 时间：2023-10-18 09:52:37 浏览：1206次

    第一作者：Gangya Wei和Yunxiang Li

    通讯作者：楼雄文教授、高书燕教授

    通讯单位：香港城市大学、河南师范大学

    DOI: 10.1002/anie.202313914.



    研究背景



    过氧化氢（H2O2）是一种重要的化学品，但是主流的制备路线蒽醌法能耗高、工艺复杂，因此亟需开发具低成本的绿色方案。双-电子（2e−）氧还原反应（ORR）电化学合成H2O2因为环境友好且能够现场生产而成为一种新兴路线，其关键是探索高活性和选择性的催化剂来规避4e−竞争反应。单原子催化剂（SACs）由于其独特的电子结构和有趣的催化性能，引起了多相催化领域的广泛关注。然而，由于劣碳化条件下中心金属原子的配位环境不受控制，同时精确地操纵多个协调壳中的单元环境仍然具有挑战性。基于此，香港城市大学楼雄文教授和河南师范大学高书燕教授等人报道了一种通用的两步策略来制备一系列中空碳基SACs，其特征是不对称的Zn-N2O2部分同时被Zn中心的高级配位壳中的S原子调控（n≥2；记为Zn-N2O2-S）。系统分析表明，第一配位壳中的N2O2物种和较高配位壳的S原子之间的协同作用导致了具有最佳电子结构的稳健的离散Zn位点，用于选择性地将O2还原为H2O2。



    文章要点



    1、作者制备了具有不对称Zn-N2O2部分的双层中空碳基SACs，其中第一配位层产生稳健的离散Zn位点选择性还原O2为H2O2，第二配位壳中带有S原子的Zn-N2O2部分促进过程中OOH*在Zn位点上的形成和解吸。

    2、测试发现，Zn-N2O2 SAC催化合成H2O2的选择性高达96%，在80 mA·cm-2的高电流密度下表现出6.924 mol gcat−1 h−1的H2O2产率，平均法拉第效率（FE）为 93.1%，并且具有超过65 h的耐用性。

    Zn-N2O2-S双层中空碳基SAC的制备流程与结构示意图



    图文展示



    图1.ZIF-8、H-ZIF-8和CSH-600的形貌表征

    图2.C-600、CH-600和CSH-600的电化学性能表征

    图3.CSH-600的催化性能

    图4.理论计算

    图5.基于其他有机酸的合成方法扩展与性能测试

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    全部 3小时前 四川
    文字是人类用符号记录表达信息以传之久远的方式和工具。现代文字大多是记录语言的工具。人类往往先有口头的语言后产生书面文字，很多小语种，有语言但没有文字。文字的不同体现了国家和民族的书面表达的方式和思维不同。文字使人类进入有历史记录的文明社会。
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