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    于吉红院士团队，最新Angew.！
    来源： 时间：2023-10-12 09:35:21 浏览：998次

    第一作者：Risheng Bai

    通讯作者：于吉红院士、Avelino Corma、梅东海教授

    通讯单位：吉林大学、西班牙瓦伦西亚理工大学、天津工业大学

    DOI: https://doi.org/10.1002/anie.202313101



    研究背景



    烯烃，如乙烯和苯乙烯，是聚合物、制药和颜料工业的重要化学中间体。其中，烷基选择性加氢制烯烃是精细化工合成的关键步骤，但广泛使用的钯（Pd）基催化剂往往存在选择性差的问题。基于此，吉林大学于吉红院士、西班牙瓦伦西亚理工大学Avelino Corma和天津工业大学梅东海教授等人报道了一种碳化还原方法，在纯硅酸盐MFI沸石中产生亚纳米级的碳化钯。基于水热结晶的直接碳化还原策略，在纯硅质MFI（硅石-1，S-1）分子筛中创建了亚纳米级碳化钯（PdCx@S-1），其具有正电荷Pd位点的高效催化剂和优化对烯烃的吸附能。



    文章要点



    1、最新的表征和密度泛函理论（DFT）计算证实，锚定在S-1分子筛通道内的原位形成的碳物质可以改变所结合的Pd物种的空间和电子特性，使Pd簇具有缺电子性质。同时，用C修饰沸石骨架可以促进中间体苯乙烯的解吸，促进氢活化。

    2、测试发现，对比S-1沸石中的金属钯簇（Pd@S-1），PdCx@S-1催化剂对苯乙炔选择性加氢的催化选择性有显著提高，在温和的反应条件下（298 K，2 bar H2），苯乙炔完全转化时，苯乙烯的选择性达到99%，而Pd@S-1催化剂的选择性仅为15%。总之，该发现为半加氢反应的高性能催化剂的开发提供了重要的进展。



    图文展示



     

    图1. PdCx@S-1的合成示意图与表征

    图2. PdCx@S-1和Pd@S-1的组分表征

    图3. PdCx@S-1和Pd@S-1的光谱表征

    图4. PdCx@S-1的催化性能

    图5.原位FT-IR光谱和TPD光谱表征

     

    图6. DFT计算

    图7.苯乙烯在Pd@S-1和PdCx@S-1上的电子密度差


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    12条评论
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    全部 3小时前 四川
    文字是人类用符号记录表达信息以传之久远的方式和工具。现代文字大多是记录语言的工具。人类往往先有口头的语言后产生书面文字，很多小语种，有语言但没有文字。文字的不同体现了国家和民族的书面表达的方式和思维不同。文字使人类进入有历史记录的文明社会。
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