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    中国科学院院士,最新Nat.Commum.!
    来源: 时间:2023-09-25 15:28:31 浏览:1245次

    第一作者:Xin Huang、Daniel Eggart、Gangqiang Qin

    通讯作者:包信和院士、潘秀莲、Jan-Dierk Grunwaldt

    通讯单位:中国科学院大连化学物理研究所、卡尔斯鲁厄理工学院

    DOI: 10.1038/s41467-023-41192-y.



    研究背景



    沸石分子筛负载钼(Mo)作为甲烷脱氢芳构化催化剂已经有了广泛的研究,但是实际的中间体,特别是第一个C-C键的形成尚未阐明原理。基于此,中国科学院大连化学物理研究所包信和院士和潘秀莲研究员、卡尔斯鲁厄理工学院Jan-Dierk Grunwaldt等人研究了分散在H-MCM-22、H-ZSM-5和SiO2上的Mo物种的甲烷直接非氧化转化的机理。气相C-C偶联形成乙烷/乙烯后,通过DFT计算等表征手段,作者揭示了Mo单位点上的甲基化学特征。研究结果表明,无论何种沸石(MCM-22、ZSM-5或SiO2),甲基化学可能是金属单位点催化的普遍特征,而在聚合的碳化钼纳米颗粒上的反应可能通过表面C-C偶联促进碳沉积。




    文章要点



    1、作者研究了分散在H-MCM-22、H-ZSM-5和SiO2上的钼物质的甲烷直接非氧化转化的机理,揭示了Mo单点上的甲基化学特征:甲基自由基在气相中转化为乙烷,在没有沸石的情况下很容易脱氢转化为乙烯。

    2、研究结果表明,气相甲基化学可能是金属单位点催化剂的一般反应特征。本工作为直接非氧化甲烷转化的机制提供了新的见解,并可能促进催化剂的进一步发展。



    图文展示



    图1.在xMo/MCM催化剂上的MDA反应

    图2.超过0.5Mo/MCM废水的SVUV-PIMS在线检测

    图3. 0.5Mo/MCM的HAADF-STEM和operando XAS研究

    图4.甲烷通过甲基活化和转化为乙烷的自由能图

    图5. H-MCM-22在甲烷转化过程中的作用

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    12条评论
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    全部 3小时前 四川
    文字是人类用符号记录表达信息以传之久远的方式和工具。现代文字大多是记录语言的工具。人类往往先有口头的语言后产生书面文字,很多小语种,有语言但没有文字。文字的不同体现了国家和民族的书面表达的方式和思维不同。文字使人类进入有历史记录的文明社会。
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