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斯坦福崔屹教授团队，又发篇Nature Energy！

来源：时间：2023-09-11 14:43:05 浏览：1232次

第一作者：Sang Cheol Kim、Jingyang Wang

通讯作者：崔屹教授

通讯单位：斯坦福大学

DOI: 10.1038/s41560-023-01280-1

01

研究背景

电解质工程是提高电池性能的关键，尤其是锂金属电池（LMBs）。电解质的最新进展是通过增强电极界面的电化学稳定性极大改善了可循环性，但同时实现高离子导电性仍具有挑战性。基于此，斯坦福大学崔屹教授团队报道了一种通过增加电解质中的分子多样性来增强LMBs的电解质设计策略，基本上导致了高熵电解质。作者将“高熵”概念应用于弱溶剂化液体电解质，不仅提高了离子传输能力，同时不影响高压正极和Li金属负极的稳定性。

我们发现，在弱溶剂化电解质中，熵效应减少了离子聚类，同时保留了典型的富阴离子溶剂化结构，这是基于同步加速器的X射线散射和分子动力学模拟的特征。与传统的弱溶剂化电解质相比，具有较小尺寸簇的电解质的离子电导率提高了两倍，能够在无阳极LiNi_0.6Mn_0.2Co_0.2(NMC622) ‖Cu袋电池中以高达2C (6.2 mA cm^{- 2})的高电流密度稳定循环。通过在三种不同的弱溶剂化电解质体系中的性能改进，验证了设计策略的有效性。

02

文章要点

1、作者设计了通过增加分子多样性来增加溶剂化熵的高熵电解质（HEEs）。研究表明，HEEs的离子电导率提高了两倍，并能在高压无负极LiNi_0.6Mn_0.2Co_0.2(NMC622)‖Cu袋式电池中稳定地循环高达2 C（约6.2 mA cm^-2）的充/放电。

2、通过同步加速器的X射线散射和分子动力学（MD）模拟等一系列表征技术，作者发现离子簇尺寸随着溶剂数量的增加而减小。这是由于较高的溶剂化熵驱动热力学平衡，有利于Li溶剂相互作用和抑制离子聚类。对比低熵电解质（LEEs），具有较小离子簇的HEEs具有更好的扩散率，从而减轻了高倍率循环期间的浓度梯度，并允许更密集和更均匀的沉积形态。

3、最后，作者通过将其应用于氟醚电解质和碳酸盐基LHCEs来证明HEE概念的普遍性。提出通过增加分子多样性来调节溶剂化熵和调节中观溶剂化结构可作为提高先进弱溶剂化电解质离子电导率的设计策略。

03

图文展示