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    叶汝全等Nat. Catal.:CNTs载体增强分子电催化剂的活性!
    来源: 时间:2023-09-01 16:19:12 浏览:1305次

    第一作者:Jianjun Su、Charles B. Musgrave III

    通讯作者:叶汝全教授、William A. Goddard III

    通讯单位:香港城市大学、加州理工学院

    DOI: 10.1038/s41929-023-01005-3


    01

    研究背景

    支撑诱发应变工程有助于调控二维(2D)材料的性能,但由于平面分子的横向尺寸小于2 nm,控制其应变在技术上还具有挑战性,同时应变对分子性质的影响仍然知之甚少。基于此,香港城市大学叶汝全教授和加州理工学院William A. Goddard III等人报道了碳纳米管(CNTs)在多相电催化中的作用。由于近年来合成和纯化技术的进步,CNTs的直径可以控制在2 nm到50 nm之间,使其成为在亚2 nm平面分子中诱导应变的理想载体。在文中,作者合成了单壁碳纳米管(SWCNTs)负载分散的酞菁钴(CoPc),即CoPc/SWCNTs,并用于CO2还原。


    02

    文章要点

    1、通过X射线光谱和其他光谱结合,作者研究了在不同碳纳米管上单分散前后分子CoPc的结构,观察到SWCNTs存在明显的分子畸变和强烈的分子-碳纳米管相互作用,并通过密度泛函理论(DFT)计算得到证实。作者发现增加的分子曲率加强了*CO的吸收,使得进一步还原为甲醇,而平坦的CoPc有利于CO的解吸,从而形成CO作为主要产物。

    2、在串联流动电解槽中,CoPc/SWCNTs催化CO2还原时,实现了超过90 mA cm-2的甲醇局部电流密度,选择性大于60%,超过了宽多壁CNTs的16.6%。

    3、此外,对比CoPc/MWCNTs,扭曲的CoPc/SWCNTs的甲醇法拉第效率(FEMeOH)提高了385%。作者还将这些发现扩展到SWCNTs的氧还原反应(ORR)和CO2RR研究,它们也表现出应变依赖性的催化活性。


    03

    图文展示

     

    图1. CoPc在不同CNTs上的形态

     

    图2. X射线光谱表征

     

    图3.电化学CO2还原性能

     

    图4.量子力学计算的力学见解

     

    图5. 负载其他分子的性能

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    12条评论
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    全部 3小时前 四川
    文字是人类用符号记录表达信息以传之久远的方式和工具。现代文字大多是记录语言的工具。人类往往先有口头的语言后产生书面文字,很多小语种,有语言但没有文字。文字的不同体现了国家和民族的书面表达的方式和思维不同。文字使人类进入有历史记录的文明社会。
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