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肖丰收等人JACS：无Ge分子筛，ITR含量超过95%！

来源：时间：2023-08-28 10:42:27 浏览：1615次

第一作者：Ye Ma、Junyi Hu、Kai Fan

通讯作者：肖丰收、Yanhang Ma、Qinming Wu

通讯单位：浙江大学、上海理工大学、浙江大学

DOI: 10.1021/jacs.3c04652

01

研究背景

分子筛是由共角到4个四面体（T=Si、Al、P、Ge等）构成的晶体性微孔材料，具有均匀的微孔和分子尺寸的空腔。自从在分子筛合成过程中引入Ge以来，出现许多具有新结构，例如IM-12、ITQ-21和ITQ-34分子筛（ITR结构）等，并在许多催化反应中显示出良好的性能。然而，在没有Ge的情况下，合成相应的沸石结构还是一个挑战。基于此，浙江大学肖丰收教授等人报道了通过修改经典的有机模板合成ITH分则，从而设计一个新的有机模板高兼容ITR分子筛辅助理论模拟，首次展示合成了无Ge的ITR结构包括纯硅、铝硅酸盐和硼硅酸盐ITR分子筛。这些材料具有较高的结晶度，对应的ITR含量超过95%。

02

文章要点

1、作者基于对ITH和ITR分子筛框架的相似和不同的研究，修改ITH分子筛的经典有机模板（HM），设计了相关的有机模板，即N, N′-二乙基-N, N, N′, N′-四甲基六甲基氢氧化铵。在理论模拟的帮助下，预先确定合适的有机模板，证明了N, N′-二乙基-N, N, N′, N′-四甲基六甲基氢氧化铵是合成ITR分子筛的有效方法。利用该方法，作者成功合成了纯硅、铝硅酸盐和硼硅酸盐ITR分子筛。这些材料分别被记号为Si-COE-12、Al-COE-12和B-COE-12。

2、其关键是分子筛结构与有机模板之间的良好相容性。同时，在过量氟化物条件下，分子筛产物中的ITR含量有所提高。所得的具有ITR结构的COE-12分子筛的含量在95%以上。更重要的是，Al-COE-12在MTP反应中表现出良好的催化寿命和丙烯选择性。

03

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