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    继Sci. Adv.后,乔世璋&郑尧团队再发JACS!
    来源: 时间:2023-07-25 15:43:41 浏览:1669次


     第一作者:Linsen Huang

    通讯作者:乔世璋教授、郑尧教授

    通讯单位:澳大利亚阿德莱德大学

    DOI: 10.1021/jacs.3c05114


    01


    研究背景

    对比传统的热催化,通过电催化将乙烯氧化为含氧物具有更少的能量输入和CO2输出,因此具有更大的应用前景。然而,目前的乙烯电氧化反应(ethylene electrooxidation reaction, EOR)仅限于碱性和中性电解质,以产生乙醛(CH3CHO)和乙二醇(HOCH2CH2OH),严重限制了电池的能量效率。基于此,阿德莱德大学乔世璋教授和郑尧教授等人首次报道了在强酸性环境下以天然海水作为电解质,进行EOR得到2-氯乙醇(ClCH2CH2OH)产品。


    02


    文章要点

    1、作者证明了2-氯乙醇的法拉第效率(FE)约为70%,对比商用钯(Pd)催化剂,电能消耗低至约1.52×10−3 kWh g−1。作者证明了一个作用机制,即通过吸附氯阴离子(*Cl)与乙烯反应物的直接相互作用在低电位下产生了2-氯乙醇,因为在反应过程中*Cl的高覆盖率。更重要的是,这不同于随后的氯氧化和高电位乙烯氯化反应的多步骤机制。

    2、在1.6 V工作条件下,在酸性海水中2-氯乙醇的产率高达26.3 g m−2 h−1。值得注意的是,作者发现这是在酸性淡水中产生乙二醇的223倍。质子交换膜电解槽中,作者展示了氯化物参与的EOR,在酸性海水中2.2 V下,2-氯乙醇的FE为68%。该研究成果可用于设计温和条件下海水中选择性阳极氧化反应。


    03


    图文展示

    图1.基于三电极配置的商用催化剂的EOR

     图2.在ClOR平衡电位前EOR的潜在机制研究

     图3.超活性物种及其机理分析

    图4.海水中EOR的性能

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    12条评论
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    全部 3小时前 四川
    文字是人类用符号记录表达信息以传之久远的方式和工具。现代文字大多是记录语言的工具。人类往往先有口头的语言后产生书面文字,很多小语种,有语言但没有文字。文字的不同体现了国家和民族的书面表达的方式和思维不同。文字使人类进入有历史记录的文明社会。
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