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第一作者:Hou Li-Peng和Li Yuan
通讯作者:张强教授、张学强教授、文锐研究员
通讯单位:清华大学、北京理工大学、中科院化学研究所
DOI: 10.1002/anie.202305466
锂-硫(Li-S)电池具有超高理论能量密度,被认为是超越最先进的锂离子电池(LIBs)的最有前途的系统。然而,Li-S电池的应用受到寿命循环短的困扰。在低E/S比率、N/P小于2条件下,活性Li不断与电解质反应加快了贫电解质和活性Li的消耗速率,进而加快了Li-S电池失效速度。其中,活性Li与电解质的反应由SEI不断地重构和裂纹引起。因此,提高SEI的均匀性和力学稳定性对于长循环的Li-S电池至关重要。基于此,清华大学张强教授、北京理工大学张学强教授和中科院化学研究所文锐研究员等人提出了一种以1, 3, 5-三氧杂环己烷(TO)和1, 2-二甲氧基乙烷(DME)为共溶剂的电解质,通过富集Li-S电池中的有机成分来构建高力学稳定性的SEI。
1、作者设计了以1, 3, 5-三氧杂环己烷(TO)和1, 2-二甲氧基乙烷(DME)为共溶剂的电解质,富集Li-S电池中的有机成分增强了SEI的机械稳定性。研究表明,高力学稳定性的SEI,降低了活性Li、LiPSs和电解质的消耗速率。
2、通过提高SEI的力学稳定性,证明了TO/DME电解质具有高锂盐溶解度、低密度、高离子电导率、宽氧化窗口和高S正极放电容量,满足Li-S电池的基本(电)化学性能要求。此外,TO/DME电解质使得Li-S电池的循环寿命从75次增加到216次。同时,使用该电解质的417 Wh kg-1 Li-S袋式电池的循环寿命达到20次。
图1. TO/DME电解质的理化性质及与Li-S电池的兼容性
图2. HOPG电极上SEI的原位AFM表征
图3.SEI的结构和力学稳定性
图4. 不同电解质的Li-S电池在实际条件下的电化学性能
图5. 使用TO/DME电解质的Li-S袋式电池的循环性能
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