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中科大吴宇恩&周煌团队，最新JACS！

来源：时间：2023-06-30 17:22:53 浏览：1210次

第一作者：Lingxiao Wang和Xiaoping Gao

通讯作者：吴宇恩教授和周煌博士

通讯单位：中国科学技术大学

DOI: https://doi.org/10.1021/jacs.3c04172

研究背景

在原子尺度上以有序的方式排列原子，以构建稳定的多原子结构是一项非常具有挑战性的课题。基于此，中国科学技术大学吴宇恩教授和周煌博士（共同通讯作者）等人报道了通过制造区域缺陷在二维（2D）表面上开发了三维（3D）约束区域。这些区域由垂直堆叠的石墨烯（graphene）层组成，其中Ni和Fe原子同心锚定，形成高收率的轴向双原子位点（Dual atomic sites, DASs）。同时，Ni-Fe DASs可用于电还原二氧化碳（CO₂）生产可调节合成气（CO和H₂）。

文章要点

1、测试发现，在-0.5 V下，Ni-Fe DASs（2: 2）的CO选择性为75.3%，高于具有相同金属负载量的Ni DASs（53.0%）和Fe DASs（48.1%）。同时，Ni-Fe DASs的优势导致H₂输出在-0.5 V时较低。

2、在-1.1 V时，通过调整Ni和Fe原子的负载量，可以获得所需的CO和H₂的比值（3: 1时为0.97，2: 2时为0.51，1: 3时为0.32），其中Ni DASs和Fe DASs都不能满足。比值为0.97的合成气可通过氧合成反应生成饱和醛，比值为0.51的合成气是合成甲醇、乙酸和烯烃的理想原料气，比值为0.32的合成气通过热催化可以获得替代性天然气。

3、密度泛函理论（DFT）计算表明，Ni位点垂直调节下面层中相邻Fe位点的电荷分布，导致d带中心较低，反向削弱了*CO中间体的吸附，并抑制了Fe位点H₂的产生。该研究提出了一种通过构建约束选择性表面来集中产生DASs的新方法。

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