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文库百科北大郭少军&童美萍，合力“水”一篇Nature Synthesis！
来源： 时间：2023-04-10 14:45:46 浏览：2298次
第一作者：谭浩
通讯作者：郭少军教授、童美萍研究员
通讯单位：北京大学
DOI：10.1038/s44160-023-00272-z
过氧化氢（H2O2）是重要工业原料，目前工业合成H2O2的方法是能源密集型的蒽醌法，然而该方法存在严重的安全问题。近年来，利用太阳能的光催化有可能使H2O和O2以100%的原子利用率合成H2O2，其中氮化碳（CN）对H2O2的光合作用具有更高的活性，但大多数CN基材料不能在H2O直接氧化为H2O2的过程中产生有效空穴或形成活性表面位点。基于此，北京大学郭少军教授和童美萍研究员等人报道了一类由Ga-N5原子位点锚定在具有大孔反蛋白石结构的氮化碳催化剂，记为CNIO-GaSA。在可见光驱动下，其可将氧分子和水分子直接光催化合成H2O2。
1、研究报道的CNIO-GaSA光催化剂对H2O2的生产速率为331.7 μmol g-1 h-1，太阳能-化学能转化效率为0.4%，远高于植物自然光合作用的效率（~0.1%）。
2、综合实验表征和DFT计算共同表明，CNIO-GaSA中的Ga-Ns位点不仅促进了载流子的分离转移和H2O的吸收活化，还通过二电子WOR和二电子ORR途径有效促进了*OH中间体的形成。
3、基于CNIO-GaSA的自制流动光催化装置，通过其设计的流动系统，可以在天然水中连续合成具有高催化稳定性的H2O2，杀菌效率达到100%。
图1.CNIO-GaSA的结构表征
图2. CNIO-GaSA、CNIO和CN的吸收、激发特性和载流子迁移率
图3. 太阳能驱动连续串联微反应器生产H2O2及其性能研究
图4. CNIO-GaSA和CN光催化生成H2O2的机理
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