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同步辐射全散射PDF（第三期）深入PDF以及实例分析

来源：测试狗时间：2022-05-23 12:03:03 浏览：4123次

根据前面两章的学习，我们获得的pdf数据是总体的结构因子和径向分布函数等。而且，结构因子并不是唯一的，这一点要知道。在利用中子散射以及X射线的散射两种方法做出来的结构因子是有所差别的，如图1所示：

XRD和ND结构因子

图1 XRD和ND结构因子^{[7, 8]}

两者的趋势相同，但是细节上有所不同。为何会有这种差别呢？这是由于一种材料结构确定时，其对分布函数也确定了，傅里叶变换后会有不同的偏结构因子，再利用系数进行组合的时候由于系数的不同所以组合出来的总结构因子会不同。XRD利用的是散射因子计算系数，而中子散射则利用的是中子散射长度。所以同样的物品有不同的结构因子，当然如果材料为单一元素将不会存在这个问题。

通常我们获取PDF后，主要是了解其具体的原子分布规律，而总的PDF是不能满足我们的需求的，所以需要换算偏函数。当体系存在N种元素时，就有N（N-1）种的组合，也就是这么多种类的偏函数。但我们只知道总结构因子，所以一个方程解三个未知数是不可能的，需要三个不同的实验才能解出偏结构函数。当然，我们还可以利用异常X射线散射得到偏函数。

以前在我们得到了总的SQ或者gr后，可能直接利用模拟数据与之比较，确定其真实性。但随着模拟技术的发展，出现了逆蒙特卡洛算法，可以利用SQ数据建模得到三维结构，然后求得径向分布函数等。然而对于RMC的计算需要利用到结构因子以及EXAFS的实验数据，双向拟合才让数据更具有真实性。

RMC的基础是建立在MC^[9]方法上的，MC方法认为求解一个问题是一个概率模型随机过程，通过对模型的反复抽样，对结果不断地统计分析然后反馈误差，最后得到所求的参量的近似解。而RMC是一种新的改进，利用RMC求解结构有以下几个步骤^[10]：

所以在对EXAFS模拟时，需要知道单个背散射原子的贡献，以便于模拟。求解背散射因子利用软件feff^[11]获得。近年来，已有很多学者通过RMC方法建模，分析非晶合金的结构特征，取得很多不错的成绩^[12-20]。

虽然已有学者通过MD和RMC的模型比对，证实了RMC结果的合理性^[17]，然而逆蒙特卡罗是一种抽样的数学统计方法，本身是没有物理意义的，仅仅是在原子堆垛的角度来考虑模拟的正确性，而且是通过一维的数据进行三维构型的模拟，也就是说可能存在不同的构型，但是其一维数据相同，针对这一问题我们就需要给定足够多的输入条件来提高模型的可行度。

实例分析：

实例分析

利用SQ数据和EXAFS数据带入RMC程序中进行反向拟合，最后可以得到偏对分布函数。

偏对分布函数

目前PDF分析表征多用于非晶合金领域，寻找无序结构的规律。已有很多的学者通过XRD等衍射实验进行PDF分析得到真实理想的三位原子结构^[21-25]。

更多相关内容，可以查看：【测试干货】同步辐射全散射PDF的基础知识和经典案例分析！

参考文献

[1] 徐勇, 于美杰. 非晶态合金原子结构及结晶动力学 [M]. 2015.

[2] 张世良, 戚力, 高伟, et al. 分子模拟中常用的结构分析与表征方法综述 [J]. 燕山大学学报, 2015, (03): 28-35.

[3] Ziman, M. J. A theory of the electrical properties of liquid metals. I: The monovalent metals [J]. 1961, 6(68): 1013-34.

[4] Egami T. Underneath the Bragg peaks. Structural analysis of complex materials [M]. Underneath the bragg peaks : Structural analysis of complex materials, 2003.

[5] 黄胜涛. 非晶态材料的结构和结构分析 [M]. 北京：科学出版社, 1987.

[6] Juhás P, Davis T, Farrow C L, et al. PDFgetX3: A rapid and highly automatable program for processing powder diffraction data into total scattering pair distribution functions [J]. Journal of Applied Crystallography, 2013, 46(2): 560-6.

[7] Kaban I, Jóvári P, Escher B, et al. Atomic structure and formation of CuZrAl bulk metallic glasses and composites [J]. Acta Materialia, 2015, 100: 369-76.

[8] Mattern N, Jóvári P, Kaban I, et al. Short-range order of Cu–Zr metallic glasses [J]. Journal of Alloys and Compounds, 2009, 485(1-2): 163-9.

[9] Metropolis N, Ulam S. The Monte Carlo Method [J]. Journal of the American Statistical Association, 1949, 44(247): 335-41.

[10] 孙永丽. Cu-Zr基非晶合金结构及动力学数值模拟 [D]; 哈尔滨工业大学, 2010.

[11] Rehr J J, Ankudinov A L, Conradson S D. Real-space multiple-scattering calculation and interpretation of x-ray-absorption near-edge structure [J]. Physrevb, 1998, 58(12): 7565-76.

[12] Yu Q, Wang X D, Lou H B, et al. Atomic packing in Fe-based metallic glasses [J]. Acta Materialia, 2016, 102: 116-24.

[13] Li K, Chou Y-J, Gao F-L, et al. Atomic Structure of Cu49Hf42Al9 Metallic Glass with High Glass-Forming Ability and Plasticity [J]. Acta Metallurgica Sinica (English Letters), 2019, 32(7): 803-7.

[14] Babilas R, Dariusz Ł, Laszlo T. Atomic structure of Mg-based metallic glass investigated with neutron diffraction, reverse Monte Carlo modeling and electron microscopy [J]. Beilstein Journal of Nanotechnology, 2017, 8(1): 1174-82.

[15] Khanna A, Fábián M, Hirdesh, et al. Structural analysis of WO3-TeO2 glasses by neutron, high energy X-ray diffraction, reverse Monte Carlo simulations and XANES [J]. Journal of Non-Crystalline Solids, 2018, 495: 27-34.

[16] Wetherall K M, Pickup D M, Newport R J, et al. The structure of calcium metaphosphate glass obtained from x-ray and neutron diffraction and reverse Monte Carlo modelling [J]. J Phys Condens Matter, 2009, 21(3): 035109.

[17] Fang X W, Huang L, Wang C Z, et al. Structure of Cu64.5Zr35.5 metallic glass by reverse Monte Carlo simulations [J]. Journal of Applied Physics, 2014, 115(5).

[18] Kaur R, Khanna A, Hirdesh, et al. Structure of strontium tellurite glass, anti-glass and crystalline phases by high-energy X-ray diffraction, reverse Monte Carlo and Rietveld analysis [J]. Acta Crystallographica Section B Structural Science, Crystal Engineering and Materials, 2020, 76(1): 108-21.

[19] 杜金成, 张久明, 赵修建. 硫系玻璃结构的RMC计算机模拟 [J]. 材料研究学报, 1998, (2): 191-4.

[20] 张久明, 杜金成, 赵修建, et al. Ge-As-Te玻璃结构的X射线衍射和RMC模拟研究 [J]. 无机材料学报, 1999, 14(3).

[21] Itoh K, Yamada R, Saida J, et al. Atomic-level characterization of free volume in the structure of Cu67Zr33amorphous alloy [J]. J Phys Condens Matter, 2021, 33(27).

[22] Guo G-Q, Wu S-Y, Luo S, et al. Detecting Structural Features in Metallic Glass via Synchrotron Radiation Experiments Combined with Simulations [J]. Metals, 2015, 5(4): 2093-108.

[23] Ellersdorfer P, Petersen T C, Opletal G, et al. Extracting nanoscale structures from experimental and synthetic data with reverse Monte Carlo [J]. Nano Futures, 2021, 5(2).

[24] Wajhal S, Shinde A B, Krishna P S R. Reverse Monte Carlo modeling of LiNbO3-TeO2 glasses [Z]. Dae Solid State Physics Symposium 2019. 2020.10.1063/5.0016729

[25] Jóvári P, Kaban I, Escher B, et al. Structure of glassy Cu47.5Zr47.5Ag5 investigated with neutron diffraction with isotopic substitution, X-ray diffraction, EXAFS and reverse Monte Carlo simulation [J]. Journal of Non-Crystalline Solids, 2017, 459: 99-102.

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