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计算文献导读（十五）：npj Comput. Mater. | 通过混合模型指导机器学习的化学复合金属玻璃的合理设计

来源：科学10分钟时间：2022-01-11 21:27:05 浏览：2229次

研究背景

自20世纪60年代被发现以来，金属玻璃(MGs)因其良好的结构和功能特性，如超高的强度、良好的耐磨性、显著的磁导率、优异的耐腐蚀性和电化学催化能力等，引起了人们广泛的研究兴趣。但截至目前，具有特定GFA(玻璃成型能力)的MGs的设计，仍然具有挑战性。如图1a所示，这些MGs主要以过渡金属为主，如Fe、Zr、Cu、Ni、Ti、Ag、Pd、Co等，少数以碱金属和稀土金属为主。

机器学习(ML)是一种数据驱动的方法，能够通过建立直接的输入-输出关联来解决多变量(或多维)复杂问题，而无需专门的编程。原则上，在训练ML模型时，人们需要正数据和负数据尽可能具有代表性和多样性，以避免建模偏差。目前，虽然分类型ML模型对快速筛选合金成分有帮助，但它们不能准确地确定具有优良GFAs的合金成分。

图1 研究人员的模型-指导混合ML算法的发展原理图

研究结果

近日，来自中国香港城市大学的杨勇等研究人员，成功地开发了一种混合机器学习(ML)模型来改进基于经验、耗时且低效的规则，该模型基于一个数据库，该数据库包含了自20世纪60年代以来报道的约5000种不同的金属玻璃成分(块装或带状)。不同于以往依靠经验参数来描述数据的工作，研究人员根据化学复合合金非晶化的最新理论模型，设计了建模指导的数据描述符，用于开发混合分类回归ML算法。该混合ML模型得到了数值和实验的验证。

计算分析

研究人员的混合ML模型开发了三类描述符(总共8个)(见图1b等)，如下所述：

由原子大小派生的描述符；由局部化学亲和势得来的描述符；以及由熵导出的描述符。对于分类ML建模，研究人员考虑数据输出的二进制标记。

首先，将报告中能够形成MG带或BMGs的合金成分标签为“1”，同时将其指定为典型MG成分，而其余合金成分标签为“0”，同时作为非典型MG成分。研究人员使用lnD而不是D(MG成分的GFA值)，作为回归ML模型的数据输出。

因此，研究人员的数据库中有~5000 MG成分和~2000非-MG成分。为了排除对MG成分可能的建模偏差，研究人员应用了合成少数过采样技术(SMOTE)对非MG成分进行了150%的过采样。结果，这产生了另外3000个虚拟的非-MG组分，以保持典型MG和非MG组分之间的尺寸平衡。

之后，研究人员使用三种ML算法对分类ML模型进行训练和验证，包括自适应增强(adaptive boosting, AB)、支持向量机(support vector machine, SVM)和k-近邻 (KNN)(见图1c等)。

接下来，研究人员开发了四类回归ML模型，包括人工神经网络(ANN)、支持向量回归(SVR)、高斯过程回归(GPR)和随机森林(RF)，如图1d所示。在这四个类中，使用不同的算法构建了11个不同的回归ML模型，得到了6个基于ANN的模型、3个基于GPR的模型、1个基于SVR的模型和1个基于RF的模型。

为了验证ML模型，研究人员使用LMANN、RQGPR和ExpGPR ML模型计算了三个三元(或伪三元)合金体系，即Zr-Cu-Al、Zr-Co-Al和Zr-Cu-(Ag, Al)的GFAs，并将预测值与可用的实验数据进行了比较。从图2a-c可以看出，RQGPR模型很好地捕捉了实验结果的趋势，包括没有产生BMG的情况(图2a, b)和几乎产生BMG的边缘情况(图2b)。

图2 RQGPR模型预测的GFAs与三元或准三元合金预测的GFAs比较

根据分类ML模型的预测，研究人员发现了12种MG成分。为了比较，研究人员开发了23种合金成分，包括12种MG成分以及11种未通过ML建模分类的非MG成分。

接下来，用RQGPR模型对这12种非晶形成合金的GFAs进行lnD预测，如图3a所示。如图3b所示，实验结果清楚地表明，预测的12种非晶形成合金可以形成块状或带状(或两者都存在)玻璃，而预测的11种不良非晶形成合金或非MGs合金则无法形成。

图3 化学复合金属玻璃的ML指导设计

T_g/T_l比值，也称为还原玻璃化转变温度，T_rg’与MGs的GFA成正比。由图4可见，T_g~0.63T_l有一个明显的趋势，在±0.05 T_l的范围内，研究人员的高熵MG条带由于其相对较高的T_l或较低的T_g/T_l比值，明显偏离了这个趋势。

图4 各种MGs的玻璃化转变温度与液相线温度的关系的总结

图5 Zr₂₅Hf₂₅Al₂₅Co₂₅玻璃带与Zr₅₄Ni₁₆Cu₁₄Ti₁₀Al₆ BMG的结构差异

图5a比较了Zr₅₄Ni₁₆Cu₁₄Ti₁₀Al₆ BMG和Zr₂₅Hf₂₅Al₂₅Co₂₅玻璃带在雷达图中的描述值。显然，它们的关键区别在于玻璃带在拥有更高的描述符值。在理论上，这两个描述符量化了晶体结构对原子尺寸不匹配的容忍度。因此，这两个描述符越大，晶体结构对非晶化的容忍度(或稳定性)就越大。

文献链接

https://www.nature.com/articles/s41524-021-00607-4

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