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又是Angewan，还带VIP，这些论文有多优秀！

原创 Green dinosaur 测试GO 6天前

《德国应用化学》（Angewandte Chemie）是Wiley系列的优质期刊，在化学领域列为顶级期刊，其出版类型涵盖综述、评述、观点、通讯、研究文章等，覆盖化学研究领域的各个方面，具有深远的影响力。为了提高重要科研文章的时效性，Angewandte杂志注重论文观点的创新性、文章设计的新颖性，为了集中展示一些观点新颖、内容质量高的论文，官网设立了展示VIP(Very Important Paper)论文的“VIP”板块。在审稿时，审稿人会依据论文的重要性进行打分，从高到低依次是: (A) very important; (B) highly important; (C) important等，如果至少两个审稿人选择(A)的话，论文就有机会被编辑评选为VIP文章。在这里，笔者总结了Angewan最新评选出来的VIP文章，以供同学们学习研究。

1、手性介观半金属Fe₃O₄薄膜的电阻-手性各向异性

DOI：10.1002/anie.202108142

根据理论预测，半金属材料具有金属性和绝缘性，但这一点尚且缺乏实验证实。针对这一问题，上海交通大学和同济大学的联合实验团队通过氨基酸作为对称破坏剂，利用水热法在基底上生长了手性介观结构Fe₃O₄薄膜(CMFF)，并研究其手性依赖的电导率，即电阻-手性各向异性(R-ChA)。Fe₃O₄具有典型的面心立方结构（空间群Fd-3m），是一种铁磁性n型半导体，而同时它的电子态密度在费米能量(E_F)处完全自旋极化，可被视作一种半金属材料。由于电子的选择性自旋输运与材料的手性结构相关，因此Fe₃O₄的手性结构与电导率之间具有选择性的响应机制。结果表明，在CMFF种存在两个级别的手性结构：一是晶格初级变形形成的扭曲的纳米薄片，另一结构则是这样的纳米薄片通过二级螺旋堆叠形成的扇形纳米片。在<30K的温度下，CMFF分别表现出一种手性的金属导电性和另一种手性的绝缘性。根据实验结果可以推测：与手性结构相关的有效磁场可以稳定对应手性框架中的相反自旋，这将导致电子在手性结构中一个手性方向的自由运输，和另一个手性方向的锚定。

Te Bai等人的实验设计中，利用一种简单的手性分子辅助水热反应合成了具有手性介观结构的半金属Fe₃O₄薄膜，并随后利用半金属材料的导电性与电子自旋的关系，研究了半金属材料的手性结构与不对称导电性的关系。这一实验设计思路清晰，方法新颖，其研究发现可以为手性世界开辟一道全新的窗口，也同样为手性有机物的开发应用于自旋电子材料提供了全新的参考。

2、用于高性能电化学电容器的共价排列的二硫化钼-碳纳米管异质结构

DOI：10.1002/anie.202107734

二维纳米片结构具有快速的离子传输和储存能力，有利于综合提高电化学电容器的性能，但在实际应用中却受到低能量密度的限制。在众多二维材料之中，MoS₂具有较大的层间距，层间范德华力较弱，方便了电解液的渗透和离子的嵌入，因此具有较强的储能潜力。另外，S-Mo-S层内的Mo离子可从+2价氧化至+6价，从而提供理想的赝电容贡献量。但是MoS₂材料存在一些问题：层间传导能力差、单层易堆积等，这些现象限制了层间离子扩散和电化学活性，导致储能性能不理想。南京科技大学的XingJiang Wu等人开发了一种二硫化钼-碳纳米管（MoS₂-CNTs）的有序异质结构，原位生长的一维碳纳米管垂直地链接在二维的MoS₂纳米层之间，能够有效阻止纳米层的堆叠，同时增强层间导电能力。在氢氧化钾电解质中，MoS₂-CNTs组装的电容器展现出超大的电容（5485 F g^-1）和良好的结构稳定性。

为了进一步拓广二维材料的综合应用，发展下一代可穿戴移动设备，Wu等人通过直写打印获得了一种全固态柔性材料，组装的柔性化学电容器能量密度高达226 mWh g^-1，良好的电容贡献值723 F g^-1，在高/低温下均具有良好的运行能力，展现了其在可穿戴健康-监控装置方向的应用潜力。从结构上看，这种二维复合材料之所以能够展现出卓越的储能能力，主要是由于它的纳米结构得以改良，因此相比于纯MoS₂材料，具有更高的电导率(1162.8 S m^-1)和更大的比表面积(377.1 m² g^-1)，为电化学活性反应提供了更多的活性位点，同时离子通过丰富的孔结构进行快速传输，从而对电化学性能起到了综合性的提高。

3、卤化锡钙钛矿中的氟化物化学反应

DOI：10.1002/ange.202107599

钙钛矿太阳能电池中含有有毒的铅成分，阻碍了其在众多领域的实际应用，因此促使了科学界对无铅钙钛矿材料的开发。锡可以用来替代这部分有毒成分。然而，锡很容易被氧化成Sn(IV)，导致性能大幅下降。为了解决这个问题，大部分的研究工作使用SnF₂来抑制氧化问题，但至今为止，氟化物添加剂的作用机制没有得到明确。为了攻破这一难关，柏林亥姆霍兹材料与能源中心有限公司的研究人员们研究了卤化锡添加钙钛矿中的氟化物成分组成和变化，揭示了SnF₂中的氟化物对前驱体溶液中Sn(IV)络合和胶体排列的不同作用。综合各项化学分析和物理表征手段结果，作者发现有SnF₂添加的前体溶液中的Sn(IV)浓度明显降低，F^-倾向与和Sn(IV)自主络合为SnF₄，这一化学成分比之SnI₄相比更难引入薄膜之中。此外，SnF₂能够影响DMF溶液中的胶体排列形式，改变前体溶液中初期成核的钙钛矿簇的形成模式。

在这项研究工作中，作者综合使用了多种物理化学表征手段，对SnF₂及其他卤化物添加剂的作用过程作了详细表征，并提出了一种由溶液中的SnF₂添加剂改善结晶质量的成核机制。在研究中，还发现SnF₂能够提高钙钛矿溶液对DMSO的氧化抗性，这一特性同样在SnCl₂作添加剂的实验结果中得到体现，这或许意味着其他的卤化锡添加剂也能够影响溶液特性，从而抑制Sn(II)的氧化。这项工作以SnF₂为研究对象，开辟了卤化锡添加剂工作机制的研究，为寻找其他具有特殊化学性质的新型钙钛矿添加剂提供方向指南。

4、大规模制备用于细胞传感纳米电极的功能化纳米线

DOI：10.1002/anie.202106251

纳米电极为在纳米尺寸上探索亚细胞生物过程提供了强有力的技术工具，并凭借着其高灵敏度和空间分辨率，在生物应用领域占据了相当重要的地位。但是现有用于制备纳米电极的材料稀少，且制作过程复杂耗时、技术难度高，严重阻碍了纳米电极的进一步应用和发展。武汉大学的Wen-Tao Wu提出了一种大规模合成功能化核壳纳米线的制备策略，该工作基于3，4-乙烯二氧噻吩单体与贵金属阳离子的化学聚合，利用一锅法可以实现导电核壳纳米线的大规模生产制备。这种特殊的核壳结构的材料能够有效应用在纳米电极中，其中SiC@Au-PEDOT纳米线电极的SiC纳米核能够提供优异的机械稳定性，Au-PEDOT纳米壳则能够提供良好的电化学和辅助防污作用。

为了检测所合成的纳米线在纳米电极中的性能，作者全面地表征了包括纳米尺寸、导电性、机械强度和分散性在内的物理性质，证明这种制备策略具有高度的可重复性。另外，SiC@Au-PEDOT 纳米线对活细胞的检测分析表明，这种特殊核壳纳米线材料能够有效激活并辅助相关信号通路的搭建与传导，其介导的非基因组信号能够间接作用调节细胞内NO水平，证明单个SiC@Au-PEDOT 纳米线具有实时探索活细胞中生理和病理信号通路的卓越能力。改变各种用于EDOT聚合的纳米基材和氧化剂，可以分批制备具有可调节尺寸和性能的纳米复合材料包覆的核壳导电纳米线。综合来看，此项工作的关键在于开发了一种简单、可规模化和具有高度可重复特点的制造策略，为大规模生产机械性能优越、电化学表现稳定的纳米线材料，开发高性能功能化纳米电极创造了突破性的成果。

5、明确CO₂电还原中结构-选择性相关关系：关于有序原子和化学刻蚀的铜单晶表面的比较

DOI：10.1002/anie.202103102

将CO₂转化为碳氢化合物、醇类和一氧化碳等物质，是构成碳循环的关键步骤，有利于可持续和清洁经济的建立和发展。因此近年来，CO₂电化学催化转化受到了极大的关注。经过长久的开拓进取，这一议题已经取得了卓越的进展，但关于CO₂在原子尺度上的转化原理依旧需要得到明确。弗里茨哈伯研究所的Fabian Scholten等人基于超高真空的制备方法获得了取向良好的Cu(100)和Cu(111)单晶表面，将表面表征技术与气相色谱技术联用进行了CO₂表面电化学还原的研究。实验结果证明，干净、平整的有序Cu单晶表面倾向于生产H₂气体，而非预测的碳氢化合物。而通过电化学刻蚀或等离子体处理在表面引入缺陷时，Cu单晶表面才会催化获得大量的碳氢化合物。证明单晶结构和表面形貌是影响CO₂催化还原选择性的关键因素。

与先前的研究不同，原始原子有序的低指数表面Cu(100)并不是CO₂电催化还原的活性位点，反而在常规电解抛光处理或与氧化还原处理中生成的表面缺陷才是造成对碳氢化合物反应的催化选择性的主要原因。作者在文中陈述，该文章中表述的实验结果之所以与理论计算存在出入，是因为理论模拟中的晶体表面为原始表面，而未将缺陷密度与类型纳入考虑，但缺陷性却恰恰是影响CO₂还原的重要因素。

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