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Nature&Science盘点：三月材料领域重大研究进展

来源：测试GO 时间：2020-12-04 17:35:14 浏览：4532次

1. Science:快速充电钛酸锂中离子迁移的动力学途径

Science:快速充电钛酸锂中离子迁移的动力学途径

快速充电电池通常使用能够通过固溶体转化连续容纳锂的电极，因为它们除了离子扩散外几乎没有动力学势垒。钛酸锂（Li₄Ti₅O₁₂）是一个例外，它的阳极显示出极高的速率能力，这显然与其两相反应和两相中Li的缓慢扩散不一致。

美国布鲁克海文国家实验室王峰研究员和加州大学、劳伦斯伯克利国家实验室Gerbrand Ceder教授团队通过使用操作电子能量损失谱对Li⁺迁移进行实时跟踪，作者揭示了Li_4+xTi₅O₁₂中的便捷运输是由动力学路径实现的，该动力学路径包括沿两相边界在亚稳态中间体中变形的Li多面体。作者开发了一种基于离子液体电解质（ILE）的电化学电池，用于在TEM内原位操作，其结构类似于真实电池，从而使Li-EELS能够在恒流充放电条件下探测Li在LTO中的占有和迁移。

文献链接：Kinetic pathways of ionic transport in fast-charging lithium titanate (Science, 2019, DOI: 10.1126/science.aax3520)

2. Nature:铜上晶圆级单晶六方氮化硼单层

Nature:铜上晶圆级单晶六方氮化硼单层

超薄二维（2D）半导体层状材料为扩展摩尔定律在集成电路中的晶体管数量提供了巨大的潜力。2D半导体的一个关键挑战是避免从相邻的电介质形成电荷散射和陷阱位点。六方氮化硼（hBN）的绝缘范德华层提供了出色的界面电介质，有效地减少了电荷散射。

最近的研究表明，在熔融金表面或块状铜箔上单晶hBN薄膜的生长。然而，由于熔融金的高成本，交叉污染以及过程控制和可扩展性的潜在问题，因此不被工业所青睐。铜箔可能适用于卷对卷工艺，但不太可能与晶圆上的先进微电子制造兼容。

因此，可靠的直接在晶片上生长单晶hBN薄膜的方法将有助于在工业中广泛采用2D层材料。先前在Cu（111）金属上生长hBN单层的尝试未能实现单向，当这些层合并成薄膜时会导致有害的晶界。人们甚至认为从理论上讲，在诸如Cu（111）这样的高对称性表面上生长单晶hBN是不可能的。

台湾国立交通大学的Wen-Hao Chang、台积电（TSMC）的Lain-Jong Li以及美国莱斯大学的B. I. Yakobson，研究了在两英寸c平面蓝宝石晶片上的Cu（111）薄膜上成功完成了单晶hBN单层的外延生长。第一性原理计算结果证实了这一令人惊讶的结果，表明通过hBN横向对接至Cu（111）步骤可以增强外延生长，从而确保hBN单层的单向性。所获得的单晶hBN在底栅结构中作为二硫化钼和二氧化铪之间的界面层并入，提高了晶体管的电性能。这种生产晶圆级单晶hBN的可靠方法为将来的2D电子学铺平了道路。

文献链接：Wafer-scale single-crystal hexagonal boron nitride monolayers on Cu (111) (Nature, 2019, DOI: 10.1038/s41586-020-2009-2)

3. Science: 抑制三卤化物宽带隙钙钛矿的相偏析

Science: 抑制三卤化物宽带隙钙钛矿的相偏析

宽带隙金属卤化物钙钛矿有望将半导体与串联太阳能电池中的硅配对，以追求以低成本实现大于30％的功率转换效率（PCE）的目标。但是，宽带隙钙钛矿太阳能电池从根本上受到了光致相分离和低开路电压的限制。

美国科罗拉多大学、国家可再生能源实验室、中国科学技术大学徐集贤教授和美国科罗拉多大学、国家可再生能源实验室Michael D. McGehee教授，使用三卤化物合金（氯，溴，碘）可有效地形成1.67电子伏特宽带隙钙钛矿电池，以调整带隙并稳定半导体在光照下的情况。这个工作发现，通过增加溴的含量来缩小晶格参数，从而提高了氯的溶解度，从而使光子的寿命和电荷的迁移率提高了2倍。作者观察到即使在100倍光强照射强度下，薄膜中光诱导的相偏析也得到抑制，并且在60°C下最大功率点（MPP）运行1000小时后，半透明电池的降解率低于4％。通过将这些电池与底部硅电池集成在一起，作者在面积为1平方厘米的两个末端整体式单片电池中实现了27％的PCE。

文献链接：Triple-halide wide–band gap perovskites with suppressed phase segregation for efficient tandems (Science, 2019, DOI: 10.1126/science.aaz5074)

4. Nature:二维范德华异质结构阵列的一般合成

Nature:二维范德华异质结构阵列的一般合成

二维范德华力异质结构（vdWH）引起了人们的极大兴趣。但是，到目前为止，大多数报告的vdWH都是由艰巨的微机械剥落和手动重新堆叠过程创建的，尽管这种过程对于概念验证演示和基础研究来说是通用的，但显然对于实际技术而言是不可扩展的。

美国加州大学洛杉矶分校的段镶锋和湖南大学的段曦东研究报道了在金属过渡金属二卤化物（m-TMDs）和半导体TMD（s-TMDs）之间的二维vdWH阵列的一般合成策略。通过选择性地对单层或双层s-TMD上的成核位点进行构图，作者在预定的空间位置以可设计的周期性排列和可调整的横向尺寸精确控制各种m-TMD的成核和生长，从而产生一系列vdWH阵列，包括VSe₂/WSe₂，NiTe₂/WSe₂，CoTe₂/WSe₂，NbTe₂/WSe₂，VS₂/WSe₂，VSe₂/MoS₂和VSe₂/WS₂。

系统扫描透射电子显微镜研究表明，近乎理想的vdW界面具有可广泛调节的莫尔超晶格。借助原子vdW接口，作者进一步证明了m-TMD作为底层WSe₂高度可靠的合成vdW触点，具有出色的器件性能和良率，在双层WSe₂中提供高达900微安/微米的高导通电流密度晶体管。这种多样化的二维vdWH阵列的一般综合为探索奇异物理提供了通用的材料平台，并有望为高性能设备提供可扩展的途径。

文献链接：General synthesis of two-dimensional van der Waals heterostructure arrays (Nature, 2019, DOI: 10.1038/s41586-020-2098-y)

5. Science:由手性阳离子控制的对映选择性远程碳氢活化

Science:由手性阳离子控制的对映选择性远程碳氢活化

手性阳离子已被广泛用作有机催化剂，但它们在使过渡金属催化的过程对映选择性方面的应用仍然很少。尽管类似的电荷反转策略取得了成功，在该策略中阳离子金属络合物与手性阴离子配对。

英国剑桥大学Robert J. Phipps报道了一种策略，以使常见的联吡啶配体阴离子化，并将其铱配合物与衍生自奎宁的手性阳离子配对。通过对映选择性C–H硼化作用将这些离子对配合物应用于位于碳或磷中心的双芳基双键的非对称化中的远距离不对称诱导。原则上，许多常见类别的配体同样适用于这种方法。

文献链接：Enantioselective remote C–H activation directed by a chiral cation (Science, 2019, DOI: 10.1126/science.aba1120)

6. Nature:元素金属中晶界相变的观察

Nature:元素金属中晶界相变的观察

晶界结构的理论由来已久，而GBs经历相变的概念是50年前提出的。基本假设是，对于不同的GB方向，存在多个稳定和亚稳态。最近提出了术语“复杂化”来区分不同平衡热力学性质的界面状态。表征了肤色的不同类型和肤色之间的过渡，主要是在二元或多组分系统中。仿真提供了对界面相行为的深入了解，并表明GB跃迁可以在许多材料系统中发生。然而，直接实验观察和元素金属中GBs的转变动力学仍然难以捉摸。

美国劳伦斯利弗莫尔国家实验室的T. Frolov以及马克斯普朗克研究所的C. H. Liebscher和G. Dehm合作，报道了元素铜中对称和不对称[111]倾斜GBs的原子级GB相共存和转换。原子分辨率成像揭示了在Σ19bGBs处两个不同结构的共存，与进化GB结构搜索和聚类分析相一致。作者还使用有限温度分子动力学模拟来探索这些GB相的共存和转化动力学。这个结果证明了GB相如何被动力学捕获，从而实现了原子级的室温观测。这个工作为金属GB相变的原子级原位研究铺平了道路，以前通过对异常晶粒长大，非阿累尼乌斯型扩散或液态金属脆化的影响，以前只能间接检测到。

文献链接：Observations of grain-boundary phase transformations in an elemental metal (Nature, 2019, DOI: 10.1038/s41586-020-2082-6)

7. Science:解析金属卤化物钙钛矿太阳能电池中陷阱态的空间和能量分布

Science:解析金属卤化物钙钛矿太阳能电池中陷阱态的空间和能量分布

金属卤化物钙钛矿（MHP）的光伏性能主要归因于其高的光吸收系数，高的载流子迁移率，长的电荷扩散长度。最初提出MHPs中的缺陷耐受性是其出色的载流子传输和特殊重组性能的一个来源，因为大多数点缺陷在大部分钙钛矿中具有较低的形成能，并且不形成深电荷陷阱。

后来的理论研究表明，钙钛矿材料表面和晶界处的结构缺陷会引起深电荷陷阱，这指导了钙钛矿太阳能电池钝化技术的发展，但这只是间接推断的。非辐射复合过程还导致钙钛矿太阳能电池的能量损失，这与钙钛矿中缺陷诱导的陷阱态密切相关。电荷陷阱状态在钙钛矿太阳能电池和其他设备的降解中起重要作用。了解陷阱能级在空间和能量中的分布是了解电荷陷阱对钙钛矿材料和器件中电荷传输和复合的影响的最基本要素之一。

美国北内布拉斯加大学林肯分校黄劲松教授团队报道了金属卤化物钙钛矿单晶和多晶太阳能电池中陷阱态的空间和高能分布的分析。单晶中的能阱密度变化了五个数量级，最低值为每立方厘米2×10¹¹，大多数深能阱位于晶体表面。多晶膜界面的所有深度的电荷能阱密度比膜内部的电荷能阱密度大一到两个数量级，并且膜内部的能阱密度仍然比高密度薄膜中的能阱密度大两到三个数量级。表面钝化后，在钙钛矿和空穴传输层的界面附近检测到大多数深能阱，其中嵌入了大密度的纳米晶体，从而限制了太阳能电池的效率。

文献链接：Resolving spatial and energetic distributions of trap states in metal halide perovskite solar cells (Science, 2019, DOI: 10.1126/science.aba0893)

8. Nature: 碲化铀手性超导体

Nature: 碲化铀手性超导体

自旋三重态超导体是具有自旋1和奇偶校验波函数的电子对的凝聚。三重态配对的一个有趣表现是手性p波状态，它在拓扑上很重要，为实现Majorana边缘模式提供了自然的平台。但是，三重态配对在固态系统中很少见，到目前为止，尚未在任何本体化合物中明确鉴定。考虑到配对通常是由铁磁自旋函数来介导的，因此包含f-电子元素的铀基重费米子系统既具有强相关性又具有磁性，被认为是实现自旋三重态超导性的理想候选者。

美国伊利诺伊大学厄巴纳-香槟分校的V. Madhavan等人报道了最近发现的重费米子超导体UTe₂的扫描隧道显微镜研究，该超导体具有1.6开尔文的超导转变温度。作者找到了共存近藤效应和超导性的特征，这些特征显示了一个晶胞内竞争性的空间调制。在台阶边缘处的扫描隧道光谱揭示了手性间隙状态的特征，据预测，它们存在于拓扑超导体的边界。结合现有数据表明UTe₂中存在三重态配对，手性态的存在表明UTe₂是手性三联体拓扑超导性的强候选者。

文献链接：Chiral superconductivity in heavy-fermion metal UTe2 (Nature, 2019, DOI: 10.1038/s41586-020-2122-2)

9. Science: 少层锡中的II型伊辛配对

Science: 少层锡中的II型伊辛配对

自旋轨道耦合已被证明在拓扑材料的实现中是必不可少的，但在存在磁场的情况下，超导通常表现不佳，而磁场会破坏使材料超导的电子对。但是，某些材料，例如最近发现的伊辛超导体，在非常高的磁场中仍实现了伊辛配对。这种配对机制依赖于反转对称性的破坏和维持异常大的平面极化磁场，其上限预计在低温时发散。

德国马克斯·普朗克固体研究所Robert J. Phipps研究员、清华大学刘海文研究员和张定教授发现了超导体少层锡，即外延应变灰锡（α-Sn），在位于Γ点附近具有不同轨道指数的谱带中的载流子之间表现出独特的伊辛配对类型。由于自旋轨道锁定，没有反转对称性分裂的情况下，谱带被分裂。在超低温度下，面内上临界场有较强的增强，并呈现出上升趋势。

文献链接：Type-II Ising pairing in few-layer stanene (Science, 2019, DOI: 10.1126/science.aax3873)

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