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“催”出人类的可持续未来—福州大学徐艺军教授研究成果精选

来源：科学10分钟时间：2020-12-01 15:50:05 浏览：4736次

作者简介：

徐艺军，福州大学物理化学博士生导师。2009年1月，作为闽江学者特聘教授引进到福州大学工作。2003-2006年，在英国Cardiff大学攻读多相催化专业博士，师从于英国皇家科学院院士、J. Catal.副主编Graham J. Hutchings教授，2007-2009年，在德国马普协会Fritz-Haber研究所Robert Schlog教授研究小组从事博士后研究工作。现任英国皇家化学学会会士（FRSC）、英国皇家化学学会期刊RSC Advances副主编、Nature出版集团专业期刊Scientific Reports编委、美国化学会期刊ACS Applied Nano Materials编辑顾问委员、英国皇家化学学会期刊Journal of Materials Chemistry A顾问委员等。

目前的研究兴趣主要集中在（1）石墨烯基半导体杂化复合材料制备及其催化活性和机理研究（2）核壳结构杂化复合材料制备及其催化活性和机理研究（3）缺陷半导体材料制备及其催化活性和机理研究（4）一维半导体材料制备及其催化活性和机理研究（5）金属粒子和团簇材料制备及其催化活性和机理研究。现已在国内外重要学术刊物上发表SCI研究论文100余篇, 论文的总引用次数达2000余次。

课题组网站：http://xugroup.fzu.edu.cn/

1. Catal. Today：顶端负载Ag及Au团簇修饰的ZnO纳米棒阵列及其增强的光催化性能

随着工业的快速发展，重金属水污染正在逐渐破坏当地的生态环境，这在发展中国家尤为严重。因此，可控设计高效的半导体基光催化剂并将其用于污染治理就显得尤为必要。其中，一维ZnO纳米棒阵列在长轴方向上吸光性好，其较高的长度-半径比促进了界面反应动力学过程的进行，缩短了电子-空穴的分离路径。然而，ZnO本身的带隙较宽，难以吸收紫外光，并且电荷载流子复合速度过快，这些限制了其进一步实际应用。

基于此，本文中作者通过光沉积和静电自组织法在ZnO纳米棒顶端附着了Ag，同时利用谷胱甘肽保护的Au团簇对纳米棒进行修饰。在这一结构中，Ag纳米颗粒是电子介质，Au团簇作为可见光光敏剂在复合光催化剂中产生额外的电荷载流子。实验结果表明，ZnO-Ag-Au复合纳米棒由于可以加快电荷的分离和输运，因此表现出在水体系中对重金属离子增强的光催化还原性能。这一研究为合理构筑一维复合光催化剂从而增强其对水中重金属污染物的降解提供了可行的方案。

Catal. Today：顶端负载Ag及Au团簇修饰的ZnO纳米棒阵列及其增强的光催化性能

文章信息：Tip-grafted Ag-ZnO nanorod arrays decorated with Au clusters for enhanced photocatalysis, Catal. Today, 2020, 340, 121-127.

2. Appl. Catal., B：分级NiCo2O4空心纳米笼的光还原CO2性能及反应中的吸附和活性位工程

人类对于化石燃料的消耗及CO2的过度排放已经造成了包括全球变暖、冰川融化在内的环境问题。将CO2利用光催化反应转化为太阳燃料可以同时缓解能源短缺和全球变暖，因此逐渐成为了全世界的研究热点。通常的研究是将纯CO2作为研究对象进行光还原，但是实际工业生产排放的废气中CO2所占比例较少，进一步地纯化会造成能源消耗。此外，将这些含量不高的CO2直接转化为目标产物，并且抑制其他竞争反应的进行还鲜有报道。

基于此，本文中作者分别构筑了同构的NiCo2O4 和MgCo2O4空心纳米笼分级结构，并将其用于浓度较低CO2的光还原反应中。结果显示，NiCo2O4空心纳米笼的表观量子产率为1.56%，对CO的选择性为89%，超过了大部分应用于纯CO2反应中的无机催化剂。然而，MgCo2O4空心纳米笼尽管对CO2有较好的吸附能力，但却表现出对催化反应的化学惰性。DFT计算结果表明，吸附在Ni原子位的CO2分子可以被还原为CO，但吸附在Mg原子位的CO2分子却不能进行上述反应。因此，只有活性吸附，即发生在特定位置的吸附会加快反应的进行。这一研究从原子尺度上揭示了CO2吸附和还原反应间的关系，为提高光催化剂的性能提供了重要的指导。

Appl. Catal., B：分级NiCo2O4空心纳米笼的光还原CO2性能及反应中的吸附和活性位工程

文章信息：Hierarchical NiCo2O4 hollow nanocages for photoreduction of diluted CO2: Adsorption and active sites engineering, Appl. Catal., B, 2020, 260, 118208.

3. Appl. Catal., B：通过提升Ag-Cu2O/ZnO的活性和稳定性增强其光催化还原CO2性能

将排放在大气中的CO2还原为诸如CO和CH4的含碳燃料是解决能源危机和温室效应等环境问题最具潜力的手段之一。在众多的半导体中，ZnO由于具有合适的带边、化学无毒及廉价的优点而得到了广泛的研究和应用。然而，构筑同时具有高活性和较高稳定性的还原CO2光催化剂仍然需要长期的努力。

基于此，本文中作者制备了具有高效电荷载流子分离/输运特性和吸附CO2能力强的三元Ag-Cu2O/ZnO纳米棒复合催化剂。在紫外-可见光照射下，相比单一ZnO纳米棒，其光催化还原CO2为CO的能力得到了显著提升。动力学研究表明，沉积其上的Cu2O增强了催化剂表面对CO2的化学吸附，并在Cu2O和ZnO间形成了Z型系统，促进了光生载流子的分离。随后组装在Cu2O表面的Ag纳米颗粒由于Ag的“电子浸没”效应进一步提高了对电子的输运，导致了更好的光催化性能。因此，对于CO2较强的化学吸附和多重电子输运的协同作用使得Ag-Cu2O/ZnO纳米棒复合催化剂对光催化还原CO2具有较高的活性。此外，三元Ag-Cu2O/ZnO纳米棒相比Cu2O/ZnO纳米棒在经历多个循环后依然能够保持良好的反应能力。其中可能的原因是沉积的Ag会将累积在Cu2O导带上多余的电子输运出去，减轻了Cu2O自身的光还原，保持了Ag-Cu2O/ZnO纳米棒复合催化剂的稳定。

Appl. Catal., B：通过提升Ag-Cu2O/ZnO的活性和稳定性增强其光催化还原CO2性能

文章信息：Boosting the activity and stability of Ag-Cu2O/ZnO nanorods for photocatalytic CO2 reduction, Appl. Catal., B, 2020, 268, 118380.

4. Appl. Catal., B：利用1D/2D CdS-Ti3C2Tx Mxene同时实现可见光驱动的有机物合成及析氢反应

利用太阳光能将生物乙醇选择性转化为其他化学品的同时进行析氢反应是实现可持续发展的方法之一。CdS由于具有较好的可见光吸收能力和合适的带边位置而得到了广泛的研究，此外，Ti3C2Tx Mxene（T代表-OH、-O和-F等表面基团）作为一种新型的二维金属碳化物，结合了超强的金属导电性和丰富的表面功能基团，因此获得了研究者们极大的关注。

基于此，本文中作者合成了由一维CdS纳米线和二维Mxene结构组成的二元复合CdS-Ti3C2Tx Mxene（CdS-MX）光催化剂，并将其应用在光催化产氢和在酸性条件下将生物乙醇选择性转化为1,1-二乙氧基乙烷（DEE）的反应中。结果表明，由于二维Mxene和一维CdS半导体间界面的紧密接触以及匹配的能带排列的协同作用，促进了催化剂中电荷载流子的分离和迁移。反应机理证明，•CH(OH)CH3是光氧化还原过程中重要的自由基中间体。这一成果有望进一步促进对Mxene-半导体基复合物的合理构筑，从而为将其用于光氧化还原制备有机物和产氢反应的研究中打下良好基础。

Appl. Catal., B：利用1D/2D CdS-Ti3C2Tx Mxene同时实现可见光驱动的有机物合成及析氢反应

文章信息：Visible-light-driven integrated organic synthesis and hydrogen evolution over 1D/2D CdS-Ti3C2Tx MXene composites, Appl. Catal., B, 2020, 269, 118783.

5. Appl. Catal., B：表面修饰Ni的ZnIn2S4及其光催化选择性氧化乙醇和产氢性能

同时在一个体系中实现对电子和空穴的利用，实现光催化氧化和还原双反应的进行，从而得到具有附加值的精细化学品和燃料是充分利用催化剂性能的最佳方法之一。

基于此，本文中作者合成了利用Ni修饰的ZnIn2S4（Ni:ZIS）二元高效光催化剂，其具有选择性地将苯甲醇（BA）氧化为苯甲醛（BAD）的同时产氢的能力。在上述反应中，Ni可以促进光生电荷载流子的输运从而增强其光催化性能。此外，单一ZnIn2S4和Ni:ZIS在同一反应条件下将BA转化为其他芳香化合物时的表现截然不同，单一ZnIn2S4催化的反应产物为氢化安息香（HB），而引入Ni后，HB的生成被大幅度抑制，因为Ni原子会促进α-H的分离，所以催化反应选择性地生成了BAD。除此之外，在其他Ni基化合物（例如NixP和NiS）修饰的ZIS中也观察到了类似的现象。这一工作为修饰催化剂表面从而实现产物导向的选择性氧化乙醇和分解水产氢提供了未来发展的蓝图。

Appl. Catal., B：表面修饰Ni的ZnIn2S4及其光催化选择性氧化乙醇和产氢性能

文章信息：Photoredox dual reaction for selective alcohol oxidation and hydrogen evolution over nickel surface-modified ZnIn2S4, Appl. Catal., B, 2020, 271, 118946.

6. Appl. Catal., B：通过负载共催化剂Pt及表面SiO2涂层抑制产氢从而增强其光催化还原CO2性能

利用光催化还原CO2将其转化为其他化学品是解决可再生能源利用困境的有效方法之一，但反应中面临着由于光生电荷载流子过快复合以及产氢竞争反应所导致的活性降低和较差的选择性等问题。

基于此，本文中作者利用静电自组织法制备了具有核壳结构的Pt/SiO2@SiO2复合物，其中，表面的SiO2涂层可以在Ru(bpy)32+作为光敏剂的条件下参与光催化还原CO2反应，而Pt在可见光（λ > 420 nm）照射下可作为共催化剂。光致发光结果表明共催化剂Pt增强了对来自激发态Ru(bpy)32+的光生电子的输运，因此提升了催化剂的光催化性能。进一步在表面涂覆SiO2层可以阻止Pt直接与水接触，改善了催化剂对CO2的吸附能力，因此抑制了H2的析出，增加了CO反应的选择性。这一研究为通过负载共催化剂和表面涂覆法并利用过渡金属化合物作为光催化还原CO2中的光敏剂，从而调控催化剂的选择性和稳定性方面提供了指导。

Appl. Catal., B：通过负载共催化剂Pt及表面SiO2涂层抑制产氢从而增强其光催化还原CO2性能

文章信息：Enhanced photocatalytic CO2 reduction with suppressing H2 evolution via Pt cocatalyst and surface SiO2 coating, Appl. Catal., B, 2020, 278, 119267.

7. ACS Catal.：通过光调控实现助催化剂在异质结光催化剂上的位点指向空间负载及其增强的氧化还原催化性能

共催化剂是影响半导体基光催化剂性能的重要因素，其被广泛应用在光催化剂的研究中，用以促进光生电荷的分离和界面氧化-还原反应动力学过程的进行，然而，在异质结光催化剂中解决共催化剂的负载位置这一问题仍然面临着巨大挑战。

基于此，本文中作者报道了一种温和且普遍的利用光调控的光沉积法，实现了在CdS/TiO2异质结光催化剂上进行位点导向地负载多种助催化剂（MoS2, NixS, NixO, NixP, Pt），这一方法抑制了表面电荷的复合，显著提升了光催化产氢的效率以及乙醇的选择性氧化反应活性。本文的研究强调了通过光调控助催化剂空间负载位置的重要性，这对于优化表面/界面电荷复合动力学过程以及提升电荷分离和光氧化还原催化剂的净效率都至关重要。

ACS Catal.：通过光调控实现助催化剂在异质结光催化剂上的位点指向空间负载及其增强的氧化还原催化性能

文章信息：Switching light for site-directed spatial loading of cocatalysts onto heterojunction photocatalysts with boosted redox catalysis, ACS Catal., 2020, 10, 3194-3202.

8. Green Chem.：利用Ti3C2Tx/CdS复合物实现光氧化还原催化生物质中间体及产氢反应的同时进行

通过富集太阳能从而驱动可再生生物质的高效催化转化和高附加值化学品的生成，并使得伴随的产氢反应同时得以进行是解决全球能源困境绿色且极具前景的方法。

基于此，本文中作者利用低温湿化学法在二维Ti3C2Tx Mxene纳米片表面均匀分散了CdS纳米颗粒，实现了Ti3C2Tx和CdS间界面的紧密接触。结果表明，Ti3C2Tx/CdS复合物在水相中表现出显著增强的光氧化还原性能，其可分别利用光生空穴和电子将糖醇转化为糖醛，同时实现产氢反应的进行。此外，机理研究证明，Ti3C2Tx Mxene作为“电子聚集体”，可以捕获产自CdS的电子，并且紧密接触的界面促进了光生电荷载流子的分离和输运，因此提升了Ti3C2Tx/CdS复合物的光催化能力。

Green Chem.：利用Ti3C2Tx/CdS复合物实现光氧化还原催化生物质中间体及产氢反应的同时进行

文章信息：Photoredox-catalyzed biomass intermediate conversion integrated with H2 production over Ti3C2Tx/CdS composites, Green Chem., 2020, 22, 163-169.

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