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崔屹教授团队2019年Nature&Science等顶刊大盘点

来源：本站时间：2020-01-07 20:52:45 浏览：6616次

人物介绍

崔屹于1998年本科毕业于中国科技大学化学系，之后就读于哈佛大学，师从纳米大咖Charles M. Lieber教授。2002年，崔屹进入加州大学伯克利分校，在Paul Alivisatos课题组从事博士后研究。2005年，加入斯坦福大学从教至今。他是Nano Letters的副主编，同时也是由美国能源部投资支持的湾区光伏联盟的联合主任。先后在世界顶级期刊发表高水平论文400余篇。根据Google Scholar显示，截至2019年12月29日，崔屹的总引用次数高达162285次，h指数为189。

除了在科研界熠熠生辉，崔屹的另外一个标签是企业家。他创办了第一家公司Amprius，生产硅负极高能锂电池；2015年，他和诺奖得主、美国前能源部部长朱棣文教授共同创办了4CAir公司，生产雾霾过滤产品。

作为Nature和Science上的常客，崔屹在2019年一共在Nature、Science及其子刊上发表了11篇论文。这篇文章为大家汇总了崔屹课题组2019年在Nature、Science及其子刊上发表的文章。

1. Science：储能——纳米材料推动的未来

锂离子电池为便携式电子产品，电动汽车和固定式存储设备供电，已获得2019年诺贝尔化学奖。纳米材料的开发及其在电极和器件中的相关处理可以改善现有能量存储系统的性能和开发。

在这篇文章中，崔屹教授团队提供了有关纳米材料在储能设备（例如超级电容器和电池）中的最新应用的观点。纳米材料的多功能性可以为便携式、柔性、可折叠和可分配电子设备提供电源，并在电力运输和网格规模的存储，以及在生活环境和生物医学系统中的集成中获得应用。为了克服纳米材料因高比表面积而引起的高反应性和化学不稳定性的局限性，应将具有不同功能的纳米颗粒组合在纳米和微米级的智能体系结构中。将纳米材料集成到功能架构和设备中需要开发先进的制造方法。文章讨论了成功的策略并概述了开发纳米材料的路线图，以支持未来的能量存储应用，例如为分布式传感器网络以及柔性和可穿戴电子设备供电。

文献链接：Energy storage: The future enabled by nanomaterials (Science, 2019, DOI:10.1126/science.aan8285)

2. Nat. Chem.：涉及Kirkendall型机理的快速电化锂腐蚀

当材料暴露于高氧化还原能力的环境中时，腐蚀通常是一种化学降解过程。在离子浓缩环境中，涉及氧化还原反应的电化学电池通常会受到不同程度的腐蚀。因此，在大多数实际的电化学系统中，为了避免腐蚀，研究人员精心选择氧化还原对以使其落入（或不超出）电解质的热力学电化学稳定性窗口。

然而，可循环充电锂离子电池（LIB）是一个相当特殊的系统，其中电极的电势经常降到远远超过电解质的稳定性极限以最大化能量密度的程度。结果，与热力学稳定的系统不同，除非施加有效的动力学抑制，否则在LIB中很容易发生腐蚀，并且这种腐蚀引起了电池界的关注。

幸运的是，对于常规的锂离子化学方法，已发现令人满意的氧化还原对和能够形成致密的钝化固-电解质中间相（SEI）的电解质的组合。事实证明，它们在电池使用寿命内相对稳定，这使LIB在过去的二十年中成为成功的储能手段。

在这篇文章中，崔屹教授团队报道了Li在异质导电表面上的快速腐蚀现象，并提供了有关作用机理的研究。该研究很好地说明了锂金属电池的实际情况，其中锂沉积/溶解发生在铜电极上。Li对Cu的腐蚀可以通过典型的Kirkendall效应来描述，该现象将空隙形成归因于向内和向外的传质之间的差异。

在随后的电镀过程中，观察到的快速Kirkendall型腐蚀也倾向于引起树枝状生长。发现Li的快速腐蚀涉及电流过程，其中Li和更贵重的Cu分别用作阳极和阴极。通过在铜和锂上的SEI的结构和成分分析，进一步阐明了电腐蚀机理。这个发现揭示了锂金属阳极的另一种失效机理，并揭示了其在存储和非理想操作条件下的长期稳定性。这篇文章的研究提高电池界对腐蚀问题和腐蚀机理的认识。

文献链接：Fast galvanic lithium corrosion involving a Kirkendall-type mechanism (Nat. Chem., 2019, DOI:10.1038/s41557-018-0203-8)

3. Nat. Rev. Mater.：设计用于先进电池的聚合物

电化学储能设备对全球社会越来越重要，聚合物材料是这些设备的关键组件。随着对高能量密度设备的需求增加，将需要基于对物理现象和结构特性关系的基本理解的创新新材料，以实现高容量的下一代电池化学。

在这篇文章中，崔屹教授团队讨论了用于促进电池材料开发进展的核心聚合物科学原理。具体来说，文章讨论了聚合物材料的设计，以实现所需的机械性能，增加的离子和电子传导性以及特定的化学相互作用。此外，作者还讨论如何设计聚合物材料以创建稳定的人工界面并提高电池安全性。重点是这些设计原理可以应用于高级硅、锂金属和硫电池化学。

文献链接：Designing polymers for advanced battery chemistries (Nat. Rev. Mater., 2019, DOI: 10.1038/s41578-019-0103-6)

4. Nat. Ener.：低温电子显微镜观察锂金属电池在高温下的可循环性

锂离子电池（LIB）彻底改变了储能技术，并成为便携式电子产品和电动汽车的最新二次电池技术。但是，LIB的实际工作温度通常限制在0到45oC之间。当温度下降到低于0oC时，由于电解质粘度增加，导致极化现象变大和界面动力学变慢，可逆电池容量降低。

另外，众所周知的是，由于电极材料的反应性增加和随之而来的副反应，即严重的固体电解质中间相（SEI）的形成，循环稳定性在高温下降低。因此，通常在15至35oC之间可实现LIB的最佳性能。

此外，随着对高能量密度的不断增长的需求，具有更高反应性的负极材料，例如锂金属，正在被研究和实现。锂金属是锂基电池的阳极，在所有可能的候选材料中具有最低的电极电位和最高的理论容量。然而，由于其低的电极电势和随之而来的高反应性，预测锂金属电池的热诱导降解和老化效应将加剧。

在这篇文章中，崔屹教授团队证明了在高温下使用的锂金属电池的增强性能。在60oC的基于醚的电解质中，平均库仑效率达到99.3％，并实现了300多个稳定循环；但在20oC下，库仑效率在75个循环内急剧下降，相当于平均库仑效率为90.2％。低温电子显微镜观察显示，固体电解质在60oC时出现了完全不同的界面纳米结构，该结构保持机械稳定性，抑制连续副反应并确保良好的循环稳定性和低电化学阻抗。此外，在高温下生长的较大的锂颗粒会减小电解质/电极的界面面积，从而减少每个周期的锂损失并实现更高的库仑效率。

文献链接：Improving cyclability of Li metal batteries at elevated temperatures and its origin revealed by cryo-electron microscopy (Nat. Ener., 2019, DOI: 10.1038/s41560-019-0413-3)

5. Nat. Nanotechnol.：一种超薄，柔性的固态聚合物复合电解质

产业对更安全的电池的迫切需求，引起了科研人员对全固态锂基电池的研究热潮。为了获得与基于液体电解质的电池可比的能量密度，需要具有高离子传导性的超薄、轻质的固体电解质。然而，由于电池短路的风险增加，因此固体电解质的厚度与液体电解质中使用的商用聚合物电解质隔膜（〜10 μm）相当，仍具有挑战性。

在这篇文章中，崔屹教授团队报道了一种聚合物-聚合物固态电解质的设计，该膜以厚度为8.6 μm的纳米多孔聚酰亚胺（PI）膜为填充，该膜填充有聚环氧乙烷/双（三氟甲磺酰基）酰亚胺锂（PEO/LiTFSI）安全的固体聚合物电解质。PI膜不易燃且机械强度高，即使在循环超过1000 µh后仍可防止电池短路，并且垂直通道可增强注入的聚合物电解质的离子电导率。用PI/PEO/LiTFSI固体电解质制成的全固态锂离子电池在60oC的温度下表现出良好的循环性能（在C/2速率下为200次循环），并且可以经受弯曲、切割和钉子穿透等滥用测试。

文献链接：Ultrathin, flexible, solid polymer composite electrolyte enabled with aligned nanoporous host for lithium batteries (Nat. Nanotechnol., 2019, DOI: 10.1038/s41565-019-0465-3)

6. Nat. Commun.：不对称交流电化学修复重金属污染土壤

随着人口的增加和对农业用地的需求，土壤污染正成为严重的全球环境危机。人为活动造成的土壤重金属是最关键的问题之一，特别是考虑到大量中毒事件的发生。考虑到由于全球采矿业和工业需求的急剧增长，地壳中重金属的累积率很高，因此对受污染的城市和农业用地进行经济有效的修复是可持续发展的前提。

通常，土壤中的重金属为阳离子形式，并通过静电吸引或与有机/无机配体离子形成化学键而保留在土壤颗粒上。一种补救方法是用强螯合剂对土壤进行清洗，该螯合剂可从土壤颗粒表面的官能团中释放出重金属阳离子。但是，有三个问题阻碍了该技术的应用：螯合剂的高消耗，缺乏有效的处理洗涤液的策略以及洗涤后土壤养分流失过多。

另一个想法是使用高表面积吸附剂来降低重金属阳离子的迁移率和生物利用度，但是由于其理化吸附性质而导致捕获速度慢和容量低是主要缺点。固定重金属的稳定性还需要长期监测。植物修复是近年来发展起来的一种高能效方法。然而，极长的处理时间使其仅适用于偏远地区，生物质中积累的重金属可能会造成二次污染。

在这篇文章中，崔屹教授团队展示了一种由循环土壤洗涤系统和电化学过滤装置组成的修复方法，该方法可以在不同浓度范围内实现从污染土壤中高度去除重金属。该补救方法基于不对称交流电化学（AACE）的关键概念，该技术可以回收土壤清洗剂并消除二次污染。

此外，作者合成了功能化的电极，以促进电沉积过程。文章还提供了对重金属转化的理解，这些重金属被还原为零价金属态。最后，植物试验显示处理后土壤降解可忽略不计。这项工作将成为从各种制造和化学工业的废物流中回收重金属的工具。

文献链接：Remediation of heavy metal contaminated soil by asymmetrical alternating current electrochemistry (Nat. Commun., 2019, DOI: 10.1038/s41467-019-10472-x)

7. Nat. Nanotechnol.：用于电子显微镜的亚20纳米阴极发光纳米探针

电子显微镜对人类了解复杂的生物系统很有帮助。尽管电子显微镜揭示了具有纳米级分辨率的细胞形态，但它并未提供有关不同类型蛋白质位置的信息。基于电子显微镜的生物成像技术能够定位单个蛋白质并解决细胞超结构方面的蛋白质相互作用，这将为细胞分子生物学提供重要的认知。

在这篇文章中，崔屹教授团队合成了镧系元素掺杂的纳米粒子，并测量了由给定的电子激发通量（阴极发光）产生的各个纳米粒子的绝对光子发射速率。结果表明，纳米粒子组成、合成方案和电子成像条件的优化可能导致亚20 nm纳米标记，这将使单个生物分子在细胞环境中的信噪比高定位。在整体测量中，这些标记物展示了九种不同颜色的窄光谱，因此可以在多色电子显微镜模式下对生物分子进行成像。

文献链接：Bright sub-20-nm cathodoluminescent nanoprobes for electron microscopy (Nat. Nanotechnol., 2019, DOI: 10.1038/s41565-019-0395-0)

8. Nat. Ener.：氟代原甲酸酯基电解质中形成的整体式固体电解质中间相可最大程度地减少锂的消耗和粉化

锂（Li）的粉化以及随之而来的大体积膨胀是锂金属电池安全运行的最关键障碍之一。在这个工作中，崔屹教授团队报道了一种使用基于氟代原甲酸酯溶剂的电解质来最大程度地减少锂粉化的方法。这种电解质中形成的固体-电解质中间相（SEI）明显表现出整体特征，这与广泛报道的镶嵌或多层SEI形成鲜明对比，后者不均匀并且可能导致不均匀的Li剥离/电镀和快速的Li和电解质消耗。长期循环下，高度均质且无定形的SEI不仅可以防止树枝状Li的形成，还可以最大程度地减少Li的损失和体积膨胀。此外，这种新型的电解质显著抑制了LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2阴极的相变（从层状结构到岩盐）并稳定了其结构。Li||NMC811高压电池的测试显示出长期的循环稳定性和高倍率性能，并减少了安全隐患。

文献链接：Monolithic solid–electrolyte interphases formed in fluorinated orthoformate-based electrolytes minimize Li depletion and pulverization

(Nat. Ener., 2019, DOI: 10.1038/s41560-019-0464-5)

9. Nat. Commun.：锂电池局部高温引起的快速锂金属生长和电池短路

快速充电和高能量密度的电池由于发热量高而引起了重大的安全隐患。了解局部高温如何影响电池至关重要，但仍然具有挑战性，这主要是由于很难以高空间分辨率探测电池内部温度。

在这个工作中，崔屹教授团队介绍了一种使用微拉曼光谱法感应和感测锂电池内部局部高温的方法。作者发现，由于局部增强的表面交换电流密度，与周围的较低温度区域相比，温度升高可以诱导显着的锂金属生长。更重要的是，局部高温可能是导致电池内部短路的因素之一，这进一步增加了温度不均的危害并升高了热失控的风险。这项工作提供了有关电池内部温度不均匀影响的重要见解，并有助于开发更安全的电池，热管理方案和诊断工具。

文献链接：Fast lithium growth and short circuit induced by localized-temperature hotspots in lithium batteries (Nat. Commun., 2019, DOI: 10.1038/s41467-019-09924-1)

10. Nat. Ener.：快速充电电池材料的挑战和机遇

以15分钟的充电时间为目标的超快速充电有望加速电动汽车在大众市场的普及，可抑制温室气体排放，进而为各国提供更大的能源安全性。但是，要实现这一目标需要跨多个层次进行研究和开发，而电池技术是关键的技术障碍。

目前，在液体电解质中具有石墨阳极和过渡金属氧化物阴极的高能锂离子电池无法实现快速充电的目标，因此不会对电化学性能和安全性产生负面影响。在这个工作中，崔屹教授团队从大众运输、电荷转移和热管理的角度讨论了电池材料一级快速充电的挑战和未来的研究方向。此外，作者重点介绍了先进的表征技术，以从根本上了解快速充电过程中电池的失效机理，从而为更合理的电池设计提供依据。

文献链接：Challenges and opportunities towards fast-charging battery materials (Nat. Ener., 2019, DOI: 10.1038/s41560-019-0405-3)

11. Sci. Adv.：通过简单的机械变形获得具有中尺度骨架的复合锂电极

鉴于二次电池的高比容量、低原子量和低阳极电势，基于锂（Li）金属阳极的下一代二次电池可以比目前现有的商用锂离子电池更好地存储电化学能。然而，在循环过程中形成的树枝状锂挑战了实用锂金属电池的开发。锂枝晶生长的后果包括由于强烈的副反应和固体电解质相（SEI）形成而导致的锂枝晶急剧渗透、内部短路以及电化学性能差。已经提出并证明了许多策略来消除上述锂阳极的固有问题。

有人提出了几种将Li封装的设计方案，许多其他研究小组也证明了宿主设计方案的进展。这些设计的示例包括定向成核、定向生长和最新的熔体注入方法。这些策略可以确保将Li适当地封装在支架中，从而实现高电活性，改善的电化学性能以及最小的体积变化。然而，这些方法需要高成本和复杂的制造过程。

多步骤纳米合成涉及以预存储的金纳米颗粒作为成核种子的引导成核。锂熔体注入需要超过200°C的高温和安全预防措施。这些技术中高度复杂的制造和加工需要在其实际应用中进一步发展，因此，迫切需要一种简单而有效的方法来制造Li的主体。

在这个工作中，崔屹教授团队证明了具有离子导电中尺度骨架的复合锂金属电极可以通过局部降低电流密度来提高电化学性能。另外，由于在复合电极的三维电活性表面上苔藓锂的侧向沉积，大大降低了短路的可能性。而且，在刚性和稳定的支架的支撑下，电极的体积仅略有变化。因此，该中尺度复合电极可以在高达5mA/cm2的高面电流密度下以低极化稳定地循环200个循环。最吸引人的是，所提出的仅涉及简单机械变形的制造工艺就具有可扩展性和成本效益，为开发高性能和长寿命的锂阳极提供了新的策略。

文献链接：Composite lithium electrode with mesoscale skeleton via simple mechanical deformation (Sci. Adv., 2019, DOI: 10.1126/sciadv.aau5655)