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包信和院士成果精选丨用坚守不渝开启催化世界

来源：本站时间：2019-12-06 19:41:58 浏览：11078次

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1、JACS：利用沸石骨架与有机模板剂的强相互作用直接合成铝硅IWR沸石分子筛

沸石分子筛因为具有独特的孔道结构广泛应用于催化、离子交换、吸附、分离等一些领域。目前，大量的分子筛结构还不能通过合成制备，或者通过铝硅酸盐来获得。虽然在分子筛合成预测概念的开发方面取得了重大进展，但是制备其中一些新材料仍然具有挑战性，例如IWR分子筛。尽管Ge基IWR分子筛合成成功，但是铝硅酸盐IWR分子筛的直接合成仍未成功。

基于此，作者以吡咯烷基为基础，嫁接不同基团，同时以理论计算为依据展开实验，成功直接合成硅铝 IWR 分子筛。实验结果表明，可以制备出SiO₂/Al₂O₃比值低达30的COE-6分子筛。研究发现，COE-6分子筛具有比常规Ge-Al-IWR分子筛更高的水热稳定性和热稳定性。在甲醇-丙烯(MTP)反应中，COE-6分子筛对丙烯表现出良好的选择性，为未来的MTP反应提供了潜在的催化剂。

文章信息：Direct Synthesis of Aluminosilicate IWR Zeolite from a Strong Interaction between Zeolite Framework and Organic Template. JACS, 2019, DOI: 10.1021/jacs.9b09903.

2、ACS Catal.：H-供体分子在无氧化条件下提高甲烷转化为烯烃和芳烃的能力

在本文中，作者报道了通过氢自由基可以提高在Fe反应器上甲烷向烯烃和芳烃的转化，其中氢自由基被作为供体分子添加到反应中，且主要产物的选择性没有受到明显影响。这种增强作用与特定的氢供体分子无关，并且在低浓度下随反应系统中氢自由基的可用量而增加。甲烷的转化率在较高的H自由基浓度下趋于平稳，可能是因为H自由基重新结合为H₂而降低了效率。

利用同位素实验发现，氢自由基从甲烷中夺取一个氢原子来激活甲烷形成甲基自由基而提高反应效率。总之，本文中报道一种在无氧条件下，提高甲烷活化效率的新策略。

文章信息：Enhanced Methane Conversion to Olefins and Aromatics by H‑Donor Molecules under Nonoxidative Condition, ACS Catal., 2019, DOI:10.1021/acscatal.9b01771.

3、Nature Catalysis (news & views)：密封微环境设计同于催化控制

在1925年，休·斯科特·泰勒提出了活性位点的概念。近几十年来，对于多相催化的研究主要集中在对反应活性位点的基本认识和合理设计上。在生物催化剂中，被激发的活性位点，以及局部的微环境，对它们所催化的反应起着不可思议的控制作用。

受此启发，人们越来越认识到微环境与多相催化剂的活性位点同样重要。虽然活性位点、反应分子及其微环境之间的相互作用在个别间较弱，但是在整体上可能很强，并可能对催化反应具有重要的限制作用。然而，通过微环境精确调控实现人工催化剂活性和选择性的提升极具挑战。

不久前，Matteo Cargnello团队已经开发出了一种生产封装在聚合物层中的纳米晶体的合成方法。并且利用制备的催化剂进行CO的氧化，阐明了控制过渡态和产物扩散的原理。该工作以题为“Transition state and product diffusion control by polymer–nanocrystal hybrid catalysts”发表在“Nature Catalysis”上。在该期刊的同期上，包信和院士的人对该领域的进展进行了评述与展望。

文章信息：Confined microenvironment for catalysis control. Nature Catalysis, 2019, DOI：10.1038/s41929-019-0354-z.

4、Adv. Mater.：固态氧化物电解池高温电化学还原CO₂：发展、挑战和前景

固态氧化物电解池（SOECs）中的高温电化学还原CO₂可以通过有效的活化稳定C=O键，从而将CO₂电化学还原转化为有价值的燃料，进而极大的减少了CO₂排放。其中，以可再生能源（风能、太阳能等）为动力，还可以为间歇输出提供一种先进的储能方法。对比低温电化学还原CO₂，SOECs中高温电化学还原CO₂具有更高的电流密度和能效，从而被广泛的关注。

在本文中，作者重点介绍了SOECs的发展历史及其基本机理、正极材料、传导氧离子的电解质材料和负极材料。详细综述了电极、电解质和电极电解质界面降解等问题。还介绍了利用低成本的燃料辅助阳极氧化物，以降低阳极的过电位和电耗。此外，还对未来在SOECs中进行高温电化学还原CO₂的研究提出了挑战和展望。

文章信息：High-Temperature CO₂ Electrolysis in Solid Oxide Electrolysis Cells: Developments, Challenges, and Prospects. Adv. Mater., 2019, DOI: 10.1002/adma.201902033.

5、Adv. Funct. Mater.：一步可扩展制备石墨烯集成的、具有优异的柔性和均匀性的微型超级电容器

众所周知，随着微型电子产品的快速发展，加大了对微型超级电容器（MSCs）的简化和可扩展生产的需求。然而，报道的MSCs的活性材料的制备、图案化微电极和模块化整合通常是分开的，并且涉及多个复杂步骤。

基于此，作者报道了一种“一步法”且具有成本效益的策略，通过图案化激光诱导石墨烯(LIG)可快速和可扩展地制备全固态平面集成的MSCs（LIG-MSCs），具有可设计形状、优异柔性、性能均一和高温稳定性等多种优势。

利用由随机堆叠的石墨烯纳米片同时充当微电极和互连体的导电和多孔LIG图案，所制备的LIG-MSCs表现出典型的双电容行为，具有0.62 mF cm^-2的面电容和在10000次循环后无电容退化的长期稳定性。

此外，LIG-MSC通过串联和并联连接的任意单元布置，显示出卓越的机械灵活性以及可调节的电压和电容输出，这表明了出色的性能定制。同时，在离子凝胶电解质下工作的全固态LIG-MSCs甚至在100℃的高温下也表现出很高的稳定性，在3000次循环后仍保持90％的电容。因此，LIG-MSCs为集成微型电源的微电子产品提供了巨大的发展机遇。

文章信息：One-Step Scalable Fabrication of Graphene-Integrated Micro-Supercapacitors with Remarkable Flexibility and Exceptional Performance Uniformity. Adv. Funct. Mater. 2019, DOI:10.1002/adfm.201902860.

6、Adv. Sci.：具有多方向快速离子扩散途径的全固态平面钠离子微型电容器

随着智能化和小型化电子技术的快速发展，使得全球对具有外形尺寸的微型电化学储能装置的需求也是快速增长。基于此，作者以胆状钛酸钠作为感应电流的阳极，纳米多孔活化石墨烯作为非感应电流的阴极，外加高压离子凝胶电解质，在单柔性基底上构建了第一个原型平面钠离子微电容器(NIMCs)。

通过有效地与电池型阳极和电容器型阴极耦合，所制备的全固态NIMCs在3.5 V下工作时，具有37.1 mWh cm^-3的高体积能量密度和在44 h后，自放电率仅从V_max降至0.6 V_max，两者都超过了大多数报道的混合微型超级电容器。

通过调整覆盖在interdigital微电极顶部表面的石墨烯层，显着提高了NIMCs的功率密度。因为建立了有利的多方向快速离子扩散途径，从而显着降低了电荷转移阻力。

同时，由于使用了不可燃的离子凝胶电解质和面内几何结构，因此制成的NIMCs具有出色的机械柔韧性，不会在反复变形下引起电容衰减，并且在80℃的高温下也具有很好的电化学稳定性。因此，这些具有多方向离子扩散路径的柔性平面NIMCs非常有助于微电子学的发展。

文章信息：All-Solid-State Planar Sodium-Ion Microcapacitors with Multidirectional Fast Ion Diffusion Pathways. Adv. Sci., 2019, DOI:10.1002/advs.201902147.

7、Adv. Mater.综述：基于光电效应的光电探测器的研究进展

如今，在长波长红外和太赫兹波段下，工作的高性能非制冷光电探测器对军用和民用光纤都是十分迫切需要。因为光电（PTE）探测器将光热和热电转换过程相结合，无需冷却装置和外部偏置即可实现超宽带光电检测。

近几十年来，随着新型热电材料的发现和纳米光子学的发展，基于PTE的光电探测器的响应性和速度已经取得了巨大的进步。特别是将热载流子传输引入基于低维材料的PTE探测器，将响应时间缩短到皮秒级。

此外，在表面等离子体、天线和声子吸收的辅助下，可以显著提高PTE探测器的响应率。PTE效应还可以用来探测自旋电子学和电子学中的奇异物理现象。基于此，在本文中，作者综述了近年来PTE探测器的研究进展，并提出了进一步提高PTE探测器性能的策略。

文章信息：Progress of Photodetectors Based on the Photothermoelectric Effect. Adv. Mater.,2019, DOI：10.1002/adma.201902044.

8、Angew：γ-Al₂O₃在固体氧化物电解池中将乙烷电化学氧化脱氢为乙烯的界面增强

鉴于乙烷的氧化脱氢（ODE）易受到深度氧化和潜在安全隐患的限制。因此，在本文中，作者利用在正极上产生的氧来催化转化乙烷，将电化学ODE反应结合到固体氧化物电解槽的正极中。通过将γ-Al₂O₃掺杂到La_0.6Sr_0.4Co_0.2Fe_0.8O_3-_δ-Sm_0.2Ce_0.8O_2-_δ（LSCF-SDC）正极的表面上，使其对乙烯的选择性高达92.5％，而在最优化的电流、乙烷流量以及600℃的条件下，乙烷转化率最高可达到29.1％。

通过密度泛函理论计算和原位X射线光电子能谱表征发现，Al₂O₃/LSCF界面有效减少了吸附的氧原子，从而提高了对乙烯的选择性和稳定性，并且形成的Al-O-Fe改变了Fe的电子中心界面结构，增加了费米能级附近的状态密度和空带的下移，从而提高了乙烷的吸附和转化率。

文章信息：Interfacial Enhancement by γ-Al₂O₃ of Electrochemical Oxidative Dehydrogenation of Ethane to Ethylene in Solid Oxide Electrolysis Cells. Angew. Chem. Int. Ed., 2019, DOI: 10.1002/anie.201908388.

人物简介

包信和院士，在大连化学物理研究所工作，任催化基础国家重点实验室研究员，博士生导师，所学术委员会主任，洁净能源国家实验室能源基础和战略研究部部长，中国科学院研究生院教授；2017年6月起任中国科学技术大学校长。2009年当选为中国科学院院士；2011年当选为发展中国家科学院院士；2016年当选为英国皇家化学会荣誉会士。

该课题组长期从事新型催化材料的创制和能源清洁高效转化过程的研发，在催化基础理论的发展和新催化剂开发、应用等方面取得了重要研究成果。发现和阐述了纳米限域条件下催化剂活性中心的结构、电子特性和催化活性间的关联机制和作用规律，在国际上首次提出了“纳米限域催化”概念，并在一维碳管、二维界面和三维晶格中获得拓展和完善，初步形成了理论体系。以此概念为指导，带领团队发展出了高性能的一氧化碳选择氧化催化剂；创制晶格限域的单铁催化剂，实现了甲烷无氧转化直接制烯烃和高值化学品；首创氧化物和分子筛纳米复合催化剂及催化过程，成功实现煤基合成气一步转化直接制低碳烯烃。为碳基资源的高效、清洁利用开辟了新途径，在国际学术界和产业界形成了重大影响。

相关研究成果分别于2014年和2016年入选“中国科学十大进展”。目前在Science、Nature Mater.、JACS、Angew. Chem. Int-Ed、 Energy & Env. Sci. 等国际顶级期刊上发表论文700余篇，申报国际、国内专利140余件。1995年获国家杰出青年基金资助。先后获得香港求是“杰出青年学者奖”（1996），国家自然科学二等奖（2005），辽宁省自然科学一等奖（2009），何梁何利科学与技术进步奖（2012），周光召基金会基础科学奖（2015），中国科学院杰出科技成就奖（2015），第五届中国化学会-中国石油化工股份有限公司化学贡献奖（2016），国际天然气转化杰出成就奖（2016），德国催化学会Alwin Mittasch奖（2017）等奖项。2017年团队获首届全国创新争先奖奖牌。担任J. of Energy Chemistry 期刊（Elsevier）共同主编，《中国科学》、《国家科学评论（NSR）》以及Angew. Chem. Int-Ed、 Energy & Env. Sci.、Surf. Sci. Report、Chemical Sci.和ChemCatChem 等学术期刊编委和顾问编委。

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