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清洁能源是怎么炼成的——日本东京大学Kazunari Domen教授研究成果精选

来源：科学10分钟时间：2020-12-01 15:52:06 浏览：6113次

作者简介：

Kazunari Domen，现为东京大学教授，分别于1976、1979和1982年获得东京大学理学学士、硕士和博士学位。1982年任东京工业研究所化学能源实验室助理教授，1990年升为副教授，1996年晋升教授，2004年加入东京大学。Kazunari Domen是太阳能光催化分解水领域著名专家，研究兴趣主要在光催化分解水催化剂的开发以及太阳能产氢光催化剂的应用，其专注于人工光合作用研究40余年，开发了一系列用于可见光体系水分解的金属氧化物和金属氮化物/氮氧化物半导体，并创造了许多STH的记录。近年来，他在大规模光催化分解水体系工作上取得了系列突破进展。Kazunari Domen教授已在包括Nature、Nature Materials、Nature Catalysis、Nature Energy、Nature Reviews Materials、J. Am. Chem. Soc.、Joule等在内的学术期刊上发表文章900多篇，引用频率超过50000次，H指数108。

课题组网站：www.domen.t.u-tokyo.ac.jp

1. Nature：具有几乎百分之百量子效率的光催化分解水研究

利用光催化剂将水以化学计量比2:1进行全分解制取氢气和氧气，这是目前实现规模化和经济上可行的太阳能-化学能转化研究中极具潜力的方法。为了获得较高的太阳能转化效率，人们在光催化反应研究中聚焦于较宽的波长范围内提高量子效率，同时设计带隙较窄的半导体材料。然而，现有光催化剂全分解水的量子效率低于百分之十，不能满足其在实际应用中的需求。因此，对于需要消耗大量能量的分解水反应来说，将光催化剂的全分解水效率提升至接近百分之百仍然面临着极大的挑战。

本文中作者使用掺杂Al的SrTiO3作为光催化剂，在350至360nm波长范围内将其全分解水的外量子效率提升至96%，与此同时，其内量子效率接近100%。通过半导体不同晶面载流子输运的各向异性，在产氢和产氧反应中选择性光沉积了共催化剂Rh/Cr2O3和CoOOH，分别有效促进了产氢和产氧反应的进行。载流子在没有反向输运存在时，形成的多重连续正向输运使得全分解水的量子效率达到上限。这一研究证明了在全分解水中实现无电荷复合的可行性，也为引入理想的共催化剂/光催化剂结构，并将其用于高效分解水提供了有益的借鉴。

Nature：具有几乎百分之百量子效率的光催化分解水研究

文章信息：Photocatalytic water splitting with a quantum efficiency of almost unity, Nature, 2020, 581, 411-414.

2. APL Mater.：ZnTe基光阴极的太阳光分解水产氢性能

基于太阳能、风能和地热能等可再生能源的社会能源系统的建设是人类社会可持续发展的重要议题。氢气作为下一代能量载体，可以通过光电化学反应，利用可再生能源分解水获得。将半导体应用在光电化学（PEC）分解水反应中是当今的研究热点。其中，ZnTe是一种重要的p型半导体，近年来因其合适的吸收带边以及在小于540 nm时较高的光学吸收系数而在光电化学分解水中吸引了研究者极大的关注。

本文中作者利用密闭空间升华法制备了ZnTe薄膜，在经过CdS和Pt进行表面修饰后，其在磷酸盐缓冲溶液中表现出明显的阴极光响应。随后通过改变衬底温度、负载Cu以及利用极薄的Mo和Ti层进行进一步的表面修饰后，得到了更强的阴极电流，促进了分解水产氢过程的进行。经修饰的ZnTe基光阴极在420-520 nm波长范围内的入射光-电流转化效率（IPCEs）超过30%，在波长为460 nm时的IPCE高达40%，并且在波长接近710 nm处的IPCE并未归零。通过测量入射光-电流转化效率，作者首次确认了利用中间能带相关的光激发进行光电化学分解水产氢的事实。此外，光阴极还具有较好的稳定性，其在模拟太阳光照射50 min后的光电流只有轻微的减弱。

APL Mater.：ZnTe基光阴极的太阳光分解水产氢性能

文章信息：ZnTe-based photocathode for hydrogen evolution from water under sunlight, APL Mater., 2020, 8, 041101.

3. ACS Appl. Energy Mater.：负载Ag和掺杂Al的SrTiO3在波长大于300 nm光照下增强的CO2转化性能

温室气体CO2在大气中的排放是全球变暖的主要诱因之一，这会导致环境变化、海平面上涨以及物种灭绝。为了解决由CO2过度排放所造成的问题，通过人工光合成把CO2转化为诸如CO、HCOOH、CH3OH、CH4等有机化学品就成为了优化能源结构及实现能源循环中极具潜力的手段。

本文中作者制备了掺杂Al的SrTiO3，经过Ag修饰后，利用H2O作为电子供体，其在波长大于300 nm光照下，表现出出色的光催化CO2转化性能。作为对比，仅负载Ag的SrTiO3在相同光催化体系中并不具有反应活性。其中，CO作为主要的还原产物，其稳定产率为7.2 μmol h-1，在经过三次循环后，有少量的H2产出。此外，通过电荷输运析出CO过程中产生的电子选择性高达98.0%。与此同时，实验中还观察到O2的化学计量比产出，这说明H2O在CO2还原中起到了电子供体的作用。13CO2的同位素结果还证实了CO产自CO2气泡进入NaHCO3水溶液的过程，而并非源于催化剂表面残余的含碳物质。

ACS Appl. Energy Mater.：负载Ag和掺杂Al的SrTiO3在波长大于300 nm光照下增强的CO2转化性能

文章信息：Effective driving of Ag-loaded and Al-doped SrTiO3 under irradiation at λ > 300 nm for the photocatalytic conversion of CO2 by H2O, ACS Appl. Energy Mater., 2020, 3, 1468-1475.

4. PNAS：具有单一钴原子的二维氮化碳上氧化还原反应中心的空间分离及其光催化制H2O2性能

收集太阳能用于驱动涉及水和氧气的氧化还原反应是目前H2和H2O2绿色合成中最具发展前景的手段。然而，受制于半导体光催化剂材料本身性能的限制，当前的光能转化效率仍然不高。此外，虽然氧化还原共催化剂在光合成反应中扮演着重要角色，但同时引入氧化性和还原性共催化剂经常会导致更多不必要的载流子复合，而抑制其复合是光合成中的决定步骤。

本文中作者同时在C3N4纳米片上负载了蒽醌和原子级分散的金属钴，各用于提升催化剂在产H2O2反应中还原反应的选择性和氧化性能。通过分别将单一钴原子分散在二维光催化剂的空洞中心以及将蒽醌锚定在纳米片边缘实现了氧化性和还原性共催化剂的空间分离。共催化剂的空间分离促进了表面电荷的分离，实现了高效产H2O2反应的进行。这一中心/边缘方法在共催化剂空间分离中的应用也有望促进其他二维光催化剂的光合成反应进行，从而提高其光能转化效率。

PNAS：具有单一钴原子的二维氮化碳上氧化还原反应中心的空间分离及其光催化制H2O2性能

文章信息：Spatially separating redox centers on 2D carbon nitride with cobalt single atom for photocatalytic H2O2 production, PNAS, 2020, 117, 6376-6382.

5. J. Mater. Chem. A：基于钙钛矿氧化物的氮化制备的BaTaO2N及其高效的光催化产氧性能

BaTaO2N是一种钙钛矿型半导体氮氧化物，其在波长接近660 nm的可见光照射下具有较好的光催化产氢和产氧性能。其中，420 nm处的表观量子效率分别可达0.06%和2.1%。在光电化学水氧化反应中，BaTaO2N在波长小于540 nm的光源照射下的光-电流转化效率超过40%（相比可逆氢电极的电压为1.23 V时）。这些特点使得BaTaO2N成为一种极具应用前景的可见光光催化分解水材料。

本文中作者使用Na2CO3、BaCO3、ZnO和Ta2O5为原料合成了氧化物前驱体，随后将其与BaCO3混合，在NH3流动气氛中制得了BaTaO2N，并在其上负载了CoOx作为共催化剂。结果表明，光催化剂在420 nm光照下产氧反应的表观量子效率高达11.9%，这是现今报道的BaTaO2N光催化剂性能的五倍之多。这一工作中设计符合化学计量比及同构的前驱体氧化物的思路也可拓展至其他材料系统中，同时也为开发高效氮基光催化剂提供了机遇。

J. Mater. Chem. A：基于钙钛矿氧化物的氮化制备的BaTaO2N及其高效的光催化产氧性能

文章信息：Efficient photocatalytic oxygen evolution using BaTaO2N obtained from nitridation of perovskitetype oxide, J. Mater. Chem. A, 2020, 8, 1127.

6. ChemSusChem：绝缘透明衬底上Ta3N5薄膜光电极的制备及其优异的水氧化性能

典型的串联光电化学反应系统是由前方的透明光电极和后方的光电极组成的堆叠结构。其中，后方的光电极可以对穿过前方透明电极的光产生响应，从而提高分解水的效率。而对高效光电极的开发是将分解水中太阳能-氢能转化效率提升至较高水平的重要前提。此外，将透明的Ta3N5光阴极嵌入PEC反应系统中也是提高能量转化效率的有效方法之一。

本文中作者在绝缘石英衬底上直接制备了透明的Ta3N5光阴极，克服了传统方法在制备Ta3N5薄膜时发生的透明导电层降解的问题。用其制备的器件在相比可逆氢电极电势为1.23 V时产生的光电流可达6.0 mA·cm-2（模拟太阳光照射下）。本文的研究为制备透明光电极以及更加深入地理解透明电极在串联反应系统中的应用潜力提供了有益的指导。

ChemSusChem：绝缘透明衬底上Ta3N5薄膜光电极的制备及其优异的水氧化性能

文章信息：Efficient water oxidation using Ta3N5 thin film photoelectrodes prepared on insulating transparent substrates, ChemSusChem, 2020, 13, 1974-1978.

7. Energy Environ. Sci.：通过提高光富集和电荷收集能力增强Ta3N5纳米棒的水氧化性能

利用光电化学法在太阳能驱动下进行分解水反应从而产出氢气是实现清洁、绿色和可持续能源生产的理想手段。而设计能够有效吸收太阳光、高效产生和分离载流子且稳定的光阴极是光电化学分解水中最重要的任务。对于析氧反应来说，载流子能够顺利输运至电极表面是反应进行的关键。然而，要同时实现上述目标还面临着极大的困难。

本文中作者利用由单晶粒聚集而成的多晶Ta3N5纳米棒顺利解决了这一问题。较大晶粒组成的光阴极导电性好，由于富集光能力强，能够使电荷载流子产生并高效分离，因此在1.05 V（相比可逆氢电极）条件下产生的完全饱和光电流高达9.95 mA cm-2，并且在单一光子光阴极中其太阳能转化效率达到了2.72%。此外，按照化学计量比产出的O2和H2的速率分别为82.8和164.9 mmol h-1 cm-2，同时其法拉第效率接近96%。

Energy Environ. Sci.：通过提高光富集和电荷收集能力增强Ta3N5纳米棒的水氧化性能

文章信息：Ta3N5-Nanorods enabling highly efficient water oxidation via advantageous light harvesting and charge collection, Energy Environ. Sci., 2020, 13, 1519.

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