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福州大学，最新PNAS！

来源：时间：2024-05-27 09:44:00 浏览：950次

第一作者：Sikang Xue

通讯作者：王心晨教授、Can Yang

通讯单位：福州大学

DOI: https://doi.org/10.1073/pnas.2319751121.

研究背景

目前，将二氧化碳（CO₂）转化为高附加值燃料的光驱动技术越来越受欢迎。CO₂分子吸附表面点缺陷的空间构型可分为三种可能的配位态：M-C、M-O和M-C-O-M（M代表催化剂表面不饱和原子）。虽然缺陷工作为光还原CO₂研究提供了见解，但很少有研究关注平面缺陷终止产生的暴露配位结构如何影响分子吸附和反应途径。当晶格中同时存在多种缺陷类型时，很难在原子水平上精确地构建缺陷结构并确定催化剂上的实际表面活性位点，因此极大地限制了对缺陷独特的电子结构驱动CO₂吸附和转化的分子动力学机理的基本理解。缺陷工程（defect engineering）已广泛应用于半导体中，通过改变表面结构来改善光催化性能。基于此，福州大学王心晨教授团队报道了通过大量引入表面有序缺陷，将无活性的三氧化钨（WO₃）纳米片转化为高效的CO₂制CH₄光催化剂（WO_3-x）。

文章要点

1、通过像差校正电子显微镜的表征，在非化学计量WO_3-x样品中周期性{013}层错的表面有序终止在原子水平上得到了解决。结果表明，{002}表面有序线缺陷是固定CO₂的活性位点，将无活性的WO₃样品转化为高效的催化剂（CH₄: O₂=8.2: 16.7 μmol h^-¹），选择性约95%。

2、此外，准原位XPS光谱表征表明，在表面有序线缺陷上捕获CO₂分子是催化过程中的关键步骤。通过引入W-间隙缺陷调整表面电子结构后，主要产物由CH₄转变为CO。本研究为缺陷如何影响CO₂光还原的催化活性和选择性提供了原子水平上详细和直接的答案，为光催化剂的表面原子设计提供了一个原型，以产生高附加值的反应物。

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